Atomar aufgelöste elektronische Eigenschaften in einschichtigem Graphen auf α

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 18743 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die metallfreie chemische Gasphasenabscheidung (CVD) von einschichtigem Graphen (SLG) auf c-plane Saphir wurde kürzlich für Waferdurchmesser von bis zu 300 mm demonstriert, und die hohe Qualität der SLG-Schichten wird im Allgemeinen durch integrale Methoden charakterisiert. Durch die Anwendung eines umfassenden Analyseansatzes werden deutliche Wechselwirkungen an der Graphen-Saphir-Grenzfläche und lokale Variationen, die durch die Substrattopographie verursacht werden, aufgedeckt. Bereiche in der Nähe der Saphirstufenkanten zeigen winzige Falten mit einer Höhe von etwa 0,2 nm, eingerahmt von delaminiertem Graphen, erkennbar am typischen Dirac-Kegel aus freiem Graphen. Im Gegensatz dazu führt die Adsorption von CVD SLG auf den hydroxylterminierten α-Al2O3 (0001)-Terrassen zu einer Überstruktur mit einer Periodizität von (2,66 ± 0,03) nm. Schwache Wasserstoffbrücken, die zwischen der hydroxylierten Saphiroberfläche und dem π-Elektronensystem von SLG gebildet werden, führen zu einer sauberen Grenzfläche. Die Ladungsinjektion induziert eine Bandlücke in der adsorbierten Graphenschicht von etwa (73 ± 3) meV am Dirac-Punkt. Die gute Übereinstimmung mit den Vorhersagen einer theoretischen Analyse unterstreicht das Potenzial dieses Hybridsystems für neue elektronische Anwendungen.

Zweidimensionale Materialien (2DMs) gelten als Hauptkandidaten für eine deutliche Erweiterung der Funktionalität von Siliziumchips, die als „CMOS + X“ bezeichnet werden. Die gemeinsame Integration von 2DMs mit Siliziumtechnologie eröffnet die Aussicht auf erhebliche Leistungs- und Funktionsgewinne in Bereichen wie „More than Moore“, photonischen integrierten Schaltkreisen, neuromorphem Computing und Quantentechnologien1. Die hervorragende strukturelle, thermische und chemische Stabilität in Kombination mit mechanischer Flexibilität und elektrischer Robustheit könnte für memristive Geräte von besonderem Interesse sein, die als Schlüsselkomponenten für Edge Computing der nächsten Generation gelten2,3,4,5,6. Kürzlich haben Wang et al. demonstrierten ein Graphen/MoS2−xOx/Graphen-Gerät, das eine hervorragende Widerstandsschaltleistung mit einer Lebensdauer von bis zu 107 bei einer Betriebstemperatur von 340 °C7 aufweist. Für ein tieferes Verständnis der Rolle von Grenzflächeneigenschaften und Defekten, insbesondere solcher, die während des Wachstums und der Exfoliation entstehen, sind jedoch weitere Untersuchungen erforderlich8. Um die außergewöhnlichen Eigenschaften von 2DMs für neue neuromorphe Computerkonzepte voll auszuschöpfen, ist ein skalierbarer Prozess erforderlich, der mit der Halbleitertechnologie kompatibel ist, um hochwertiges Material auf technologisch relevanten Wafergrößen zu erhalten9.

Die chemische Gasphasenabscheidung (CVD) hat sich als zuverlässige, reproduzierbare und technologisch realisierbare Syntheseroute für SLG-Filme im Wafermaßstab erwiesen, die sich durch gute Kristallinität, geringe Verunreinigungsdichten und vollständige Kompatibilität mit großtechnischen Back-End-of-Line-Verfahren (BEOL) auszeichnen ) Integration. Großflächige SLG wurden ursprünglich durch CVD auf Cu hergestellt, das als Katalysator für die Zersetzung von Kohlenwasserstoffquellen dient10,11,12,13. Allerdings behindern Verunreinigungen, die aus der mangelhaften Entfernung von Metallkatalysatoren und dem für die Transferprozesse erforderlichen PMMA (Poly(methyl-2-methylpropenoat)) resultieren, den Einsatz dieses Materials für die Massenproduktion unter Einhaltung von Halbleiterstandards14,15. Daher konzentriert sich das aktuelle Forschungsinteresse auf das direkte Graphenwachstum auf isolierenden Substraten, die mit der Siliziumtechnologie kompatibel sind, wie z. B. α-Al2O3 (0001)16,17,18,19,20. Dieses Standardsubstrat in Verbindungshalbleitertechnologie gewährleistet die großvolumige Verfügbarkeit von Wafern mit großem Durchmesser in der erforderlichen Qualität zu angemessenen Kosten21. Darüber hinaus ist die Gitterkonstante der c-Ebene von Saphir mit 0,476 nm fast doppelt so hoch wie die von Graphen (2 × 0,247 nm)22. Jüngste Studien haben die Eignung von C-Plane-Saphirwafern für die direkte CVD von hochwertigem SLG17,23,24 und die Hochskalierung auf Substrate mit 150 mm Durchmesser unter Verwendung eines Reaktors im Produktionsmaßstab (AIXTRON CCS 2D)25 gezeigt. Seit den ersten Berichten über das direkte Wachstum von SLG auf Saphir war die Ausrichtung des SLG auf verschiedenen Saphiroberflächen Gegenstand mehrerer Untersuchungen. Entani et al. und Dou et al. berichteten über eine starke Grenzflächenwechselwirkung zwischen Graphen und α-Al2O3 (0001), die durch elektrostatische Kräfte im Graphen-π-System und ungesättigte Elektronen der Sauerstoffschicht der α-Al2O3 (0001)-Oberfläche dominiert wird und eine CO-Al-Grenzflächenbindung bildet26, 27. Im Gegensatz dazu haben Saito et al. und Ueda et al. fanden heraus, dass das Graphenwachstum auf c-Ebenen-Saphir von Ätzgruben ausgeht, die während des CVD-Prozesses entstehen. Die Al-reiche Oberfläche innerhalb der Vertiefungen spielt eine zentrale Rolle bei der katalytischen Aktivität für das SLG-Wachstum28,29. Diese Behauptung wird auch durch die Arbeit von Mishra et al. gestützt. und Chen et al., die hochwertiges CVD-SLG für α-Al2O3 (0001) erhielten, das vor der Graphenabscheidung bei hohen Temperaturen von 1180 °C bzw. 1400 °C in einer Wasserstoffatmosphäre behandelt wurde20,25. Es wurden Trägermobilitätswerte von über 2000 cm2/Vs und 6000 cm2/Vs bei Raumtemperatur gemeldet. Im Gegensatz zu SLG, das auf unbehandelten Wafern gewachsen ist, zeigten diese Filme eine geringere Dichte an Graten, gut definierte Atomterrassen und eine verbesserte Kristallqualität mit einer durchschnittlichen Halbwertsbreite (FWHM) des 2D-Raman-Modus von etwa 30 cm-1 to 35 cm−1. Die niedrigen D/G- und hohen 2D/G-Intensitätsverhältnisse von etwa 0,15 bzw. deutlich über 2 weisen auf eine niedrige Defektdichte und Trägerkonzentration im unteren Bereich von 1012 cm−225 hin. Das zunehmende Interesse an der Verwendung von CVD-SLG auf hydratisiertem α-Al2O3 (0001) zur Realisierung nanoskaliger elektronischer Geräte für Elektronik, Optoelektronik, Quanten- und neuromorphes Computing der nächsten Generation erfordert jedoch ein detaillierteres physikochemisches Verständnis der elektronischen Eigenschaften des SLG/Saphirs System bis auf die atomare Skala30,31,32. Insbesondere beeinflusst die potentielle Energieoberfläche des SLG auf dem Saphirstapel sowohl die Schnittstelle mit anschließend abgeschiedenen Schichten sp2-hybridisierter 2DMs wie h-BN und Übergangsmetalldichalkogeniden als auch die charakteristischen Eigenschaften funktioneller Geräte wie Zuverlässigkeit, Ausdauer und Retention.

Daher konzentriert sich diese Studie auf die Analyse der lokalen elektronischen Transporteigenschaften von CVD-SLG auf α-Al2O3 (0001), bereitgestellt von AIXTRON SE. Raman-Spektroskopie und Raman-Kartierung wurden mit Rasterelektronenmikroskopie (REM), konduktiver Rasterkraftmikroskopie (c-AFM) und Hall-Messungen in Van-der-Pauw-Geometrie kombiniert, die durch aufgedampfte Goldkontakte realisiert wurden. Die chemische Charakterisierung der Oberfläche wurde mittels Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS) durchgeführt. Die elektronischen Eigenschaften auf atomarer Ebene wurden mittels Rastertunnelmikroskopie (STM) und Spektroskopie (STS) analysiert. Die Kombination von mikro- und nanoskaligen Analysen lieferte ein tieferes Verständnis der lokalen Variationen in den SLG/Saphir-Wechselwirkungen und der schwachen elektrostatischen Bindung, die die elektronischen Eigenschaften des Systems steuert. Ein Vergleich mit zuvor veröffentlichten Ergebnissen aus Advanced-Principles-Berechnungen33 ergänzt die Studie.

SLG wurde auf c-Ebenen-Saphir mit einem Verschnitt von 0,2° (SLG/α-Al2O3 (0001)) in einer AIXTRON CCS 2D-Anlage in 19 × 2″-Konfiguration abgeschieden. Der Abscheidungsprozess ähnelte im Wesentlichen dem in Ref. 25 beschriebenen. In einem Vorbrennschritt wurden die Saphirsubstrate 10 Minuten lang in einer H2-Atmosphäre bei 1400 °C geätzt. Anschließend erfolgte die Graphenabscheidung bei 1460 °C für 500 s unter Verwendung einer CH4/H2-Mischung in einer N2-Atmosphäre bei 700 mbar. Die SLG/α-Al2O3 (0001)-Wafer wurden in kleinere Stücke gespalten und anschließend zur weiteren Analyse im Vakuum oder unter Inertgas gelagert. Der Transport der Proben bzw. Spaltstücke zwischen den verschiedenen Mess- oder Lagereinrichtungen erfolgte in geschlossenen Boxen. Vor der Messung wurde keine weitere Behandlung durchgeführt.

Die µ-Raman-Spektroskopie im Mapping-Modus wurde bei Raumtemperatur unter Verwendung des konfokalen Raman-Mikroskops XploRA™ Plus von Horiba durchgeführt, das mit einem Festkörperlaser mit einer Wellenlänge von 532 nm bei 8 mW ausgestattet war. Die Laserlinie wurde durch ein 100-faches Mikroskopobjektiv auf die Probe fokussiert, was zu einer Punktgröße von etwa 0,5 µm führte. Das gesammelte Licht wurde durch ein Gitter mit 1200 Rillen/mm gestreut. Die Kartierungen wurden mit einer Belichtungszeit von 2 s, einer Akkumulationszeit von 2 s und einer Schrittgröße von 0,4 µm durchgeführt. Die Daten wurden mit der Spektroskopie-Suite-Software LabSpec 6 von HORIBA verarbeitet. Zunächst wird eine Basisliniensubtraktion durchgeführt, dann wird die Peakposition anhand des Peakmaximums bestimmt. Intensitätsverhältnisse werden aus den maximalen Intensitätswerten berechnet und FWHM-Werte werden bei halber maximaler Intensität bestimmt. Der Vergleich mit der Lorentz-Anpassung der Peaks liefert unter Berücksichtigung der Fehlerbereiche vergleichbare Werte. XPS-Messungen wurden mit einem VersaProbe 5000 von Physical Electronics durchgeführt. Es wurde monochromatische Al Kα-Strahlung mit einer Anregungsenergie von 1486,6 eV und einem Strahldurchmesser von 100 µm verwendet. Die Bindungsenergieskalen der XPS-Spektren wurden auf den C 1s-Peak und den Al 2p-Peak bei 285 eV bzw. 74,1 eV kalibriert. Übersichtsscans und Kernspektren von Al 2p, O 1s und C 1s wurden im Niedrigleistungsmodus bei 25 W mit einem Röntgenfleckdurchmesser von etwa 100 µm aufgezeichnet. Um die Ladungseffekte zu kompensieren, wurde die Elektronenneutralisierung mit einem Neutralisator-Emissionsstrom von 20 µA und einer Neutralisator-Vorspannung von 1,37 eV durchgeführt. Vermessungsscans wurden mit einer Durchgangsenergie von 187 eV durchgeführt. Die hochauflösenden Scans, gemessen bei einem Startwinkel von 45° und einer Durchgangsenergie von 11,75 eV, wurden zur Durchführung der quantitativen Analyse verwendet. Die Spektren wurden mit der CasaXPS-Software, Version 2.3.23PR1.0, analysiert. Für die XPS-Core-Level-Analysen wurde ein Shirley-Hintergrundprofil von allen Core-Level-Spektren subtrahiert. Der C sp2-Peak wurde in CasaXPS mit einer asymmetrischen Peakform, definiert als A (0,4, 0,38, 20) GL (20), angepasst, während alle anderen Komponenten mit symmetrischen Peakformen als GL (30) angepasst wurden. Die Proben wurden in Stickstoff gelagert, um die atmosphärische Belastung zu minimieren. Trägertyp, Mobilität und Schichtdichte wurden aus Hall-Effekt-Messungen bei Raumtemperatur und einem Magnetfeld von 0,2 T unter Verwendung eines LakeShore 8404 AC/DC-Hall-Effekt-Messsystems ermittelt. Die SLG/Saphir-Proben wurden in 10 mm × 10 mm große Stücke gespalten und mit Pt-Metallpads in herkömmlicher Van-der-Pauw-Geometrie kontaktiert. REM-Bilder wurden mit einem Hitachi SU8000 aufgenommen, der mit einer Beschleunigungsspannung von 0,5 kV und einem Kammerdruck von etwa 10–7 mbar arbeitete. Das SLG war während dieser SEM-Messungen geerdet. Für c-AFM- und STM-Messungen wurde ein kleineres Stück der Probe (max. 10 × 10 mm2) auf einen Omicron-Probenhalter gelegt. Zwei kleine Metallbleche wurden verwendet, um die Probe zu fixieren und einen leitenden Kontakt zum SLG herzustellen, der als Rückkontakt diente. AFM- und c-AFM-Messungen wurden unter Umgebungsbedingungen durchgeführt. AFM- und c-AFM-Messungen wurden im Tapping- und Kontaktmodus in einem Cypher AFM (Asylum Research) mit kommerziellen AFM-Sonden (Nanosensors™) durchgeführt. STM- und STS-Messungen wurden mit einem Niedertemperatur-STM (LT) von CreaTec Fischer durchgeführt. Das STM wurde im Ultrahochvakuum (UHV) mit einem Kammerdruck unter 10–10 mbar bei 4,2 K unter Verwendung speziell angefertigter elektrochemisch geätzter W-Spitzen betrieben. Sofern nicht anders angegeben, wurden die folgenden Systemeinstellungen verwendet: STM-Messungen wurden mit einer angelegten Vorspannung von 2,3 V und einem Sollstrom von 0,23 nA im Konstantstrommodus durchgeführt. STS-Messungen wurden im Bereich von + 1,0 bis – 1,0 V bei ausgeschalteter Rückkopplungsschleife durchgeführt. Der differentielle Tunnelstrom wurde mit einem internen Lock-in-Verstärker bestimmt, der bei 473 Hz und einer Amplitude von 80 mV arbeitete. Die STM-Bilder wurden mithilfe der SPIP™-Analysesoftware von Image Metrology A/S mit einem optionalen Rauschfilter plankorrigiert.

Die Probenstruktur ist im Einschub von Abb. 1 dargestellt. Repräsentative Raman-Spektroskopiedaten wurden aus Raman-Mapping-Messungen extrahiert, bei denen verschiedene Bereiche mit einer Größe von 10 µm × 10 µm mit einer Punktgröße auf der Oberfläche von etwa 500 nm und a gescannt wurden Abstand zwischen den Messungen von 400 nm. Raman-Zuordnungen und zusätzliche Spektren sind in Abb. S1 der Zusatzinformationen dargestellt. Alle Spektren in Abb. 1 enthalten die Hauptpeaks von Graphen: D, G und 2D34,35. Charakteristische Werte wie die Positionen der G- und 2D-Peaks, ΔωG bzw. Δω2D, die Halbwertsbreite (FWHMG und FWHM2D) und die Intensitätsverhältnisse I2D/IG und ID/IG sind in Tabelle 1 aufgeführt Die Kurvenanpassung der 2D-Peaks zeigt, dass sie eine einfache Lorentz-Form haben. Mithilfe des Intensitätsverhältnisses I2D/IG kann qualitativ abgeschätzt werden, ob es sich bei dem analysierten Graphenfilm um SLG oder mehrschichtiges Graphen handelt. Es fällt auf, dass das Intensitätsverhältnis vom Raman-Aufbau abhängt, insbesondere von der Laserwellenlänge und dem gewählten Gitter35,36. Peakpositionen und FWHM hängen von der Anzahl der Schichten, aber auch von der Defektdichte und von Spannungseffekten ab37.

Raman-Messungen von SLG auf H2-geätztem Saphir. Die drei charakteristischen Spektren beziehen sich auf verschiedene lokale Positionen, die willkürlich aus Raman-Abbildungen ausgewählt wurden. Die aus jedem Spektrum erhaltenen charakteristischen Werte sind in Tabelle 1 zusammengefasst. Die Probenstruktur ist im Einschub skizziert (Adobe Photoshop Version 13.0, Adobe Illustrator CS6 Version 16.0; beide: http://www.adobe.com).

Darüber hinaus steht das D/G-Intensitätsverhältnis in reziprokem Zusammenhang mit der Defektkonzentration von SLG und korreliert auch mit der Korngröße38. ID/IG-Werte im Bereich von 0,2 weisen auf eine mäßige Defektdichte in unseren Proben23,39 hin. Die dünnen vertikalen Linien in Abb. 1 zeigen die Positionen der G- und 2D-Peaks für freistehendes Graphen bei 1579 cm−1 bzw. 2673 cm−140. Eine leichte Verschiebung der Peaks zu höheren Werten, die einer Blauverschiebung entspricht, weist auf eine geringe Druckspannung hin, die wahrscheinlich beim Abkühlen von der Abscheidungstemperatur induziert wird37. Da die Wärmeausdehnungskoeffizienten von Graphen und Saphir über den gesamten Temperaturbereich unterschiedlich sind – negativ für Graphen und positiv für Saphir – wird beim Abkühlen eine seitliche Druckspannung in der Graphenschicht induziert41,42,43.

Obwohl die laterale Auflösung der Kartierung mit weniger als 500 nm immer noch moderat ist, gibt es in Übereinstimmung mit dem Bericht von Neumann et al.37 eine deutliche lokale Inhomogenität in der Qualität der Graphenschicht. Abbildung 1 zeigt Beispielspektren über den Bereich möglicher Variationen, und die entsprechenden charakteristischen Werte sind in Tabelle 1 angegeben. Es werden drei Haupttypen von Raman-Spektren erhalten: (1) Die schwarze Kurve zeigt das Vorhandensein von mehrschichtigem Graphen mit einem Intensitätsverhältnis von I2D /IG < 2. Darüber hinaus ist die Linienbreite des 2D-Peaks im 53 cm−1-Bereich sehr breit, aber die Peakpositionen entsprechen fast denen des freistehenden Graphens. (2) Das rote Spektrum erfüllt die SLG-Kriterien unter Berücksichtigung von I2D/IG > 2 und zeigt die kleinsten Peakbreiten aller Kurven mit FWHM-Werten von etwa 16 cm−1 und 35 cm−1 für die G- bzw. 2D-Peaks. (3) Das blaue Spektrum erfüllt ebenfalls die SLG-Kriterien, zeigt jedoch eine deutliche Blauverschiebung in den G- und 2-Peak-Positionen im Vergleich zu freistehendem Graphen, was auf einen Druckspannungseffekt zurückgeführt werden kann. Das ID/IG-Verhältnis der blauen Kurve ist im Vergleich zur roten Kurve leicht erhöht, was auf einen Einfluss von Belastung zusätzlich zu Defekten aus dem Wachstumsprozess zurückzuführen ist. Im Vergleich zu den Ergebnissen von Tsoukleri et al.44, die eine Graphen-Monoschicht einer Zug- und Druckspannung aussetzten, konnte die erhaltene Spitzenverschiebung der blauen Kurve einer lokalen Druckspannung von etwa 0,3 % zugeschrieben werden. Trotz der begrenzten lateralen Auflösung der Raman-Messungen liefert die Kartierung Hinweise auf lokale Unterschiede in der Qualität der Graphenschicht, überwiegend SLG, die durch CVD auf dem Saphirsubstrat gewachsen ist. Van-der-Pauw-Messungen an Proben mit einer Größe von etwa 10 mm × 10 mm zeigen eine insgesamt leichte p-Typ-Leitung des SLG mit einer Mobilität bei Raumtemperatur von (1500 ± 100) cm2/Vs und einer Blattträgerkonzentration von etwa 2,22 × 1012 cm−2, die im Vergleich zum Bereich in der Literatur in einem vernünftigen Bereich liegen, von herausragenden Werten von etwa 6000 cm2/Vs20 bis zu Werten, die üblicherweise für CVD-Graphen auf dielektrischen Substraten angegeben werden, typischerweise unter 1000 cm2/Vs45. Es scheint, dass die H2-geätzte α-Al2O3 (0001)-Oberfläche einen geringeren Einfluss auf die elektronischen Eigenschaften von SLG hat als andere dielektrische Substrate.

Um die Graphenoberfläche und die Graphen/Substrat-Grenzfläche chemisch genauer zu charakterisieren, wurden XPS-Messungen durchgeführt. Übersichtsscans und Kernspektren von Al 2p, O 1s und C 1s wurden für ein unbehandeltes Saphirsubstrat, für eine α-Al2O3 (0001)-Probe nach 10-minütigem Vorbacken in Wasserstoff bei 1400 °C und für SLG/Saphir aufgezeichnet Probe. Für die Analyse der unbehandelten und vorgebackenen Saphirsubstrate wurde die Energieskala mithilfe des C 1s-Signals von adsorbiertem Kohlenstoff bei 285,0 eV kalibriert. Aufgrund der Überlappung der C 1s-Signale von adsorbierten Kohlenstoffspezies und der Graphenschicht für die SLG/Saphir-Proben wurde die Energieskala in Bezug auf den Al 2p-Peak von Al2O3 bei einer Bindungsenergie von 74,1 eV46 kalibriert. Abbildung S2a fasst die Übersichtsscans des ursprünglichen α-Al2O3 (0001), der mit H2 vorgebrannten Saphiroberfläche und der SLG/Saphir-Proben als schwarze, blaue bzw. rote Linien zusammen. Bei allen Scans werden nur Peaks beobachtet, die auf Sauerstoff, Kohlenstoff und Aluminium zurückzuführen sind. Andere Peaks, beispielsweise solche von Verunreinigungen, sind nicht zu sehen. Die Al 2p-, O 1s- und C 1s-Kernspektren des Saphirsubstrats im unbehandelten und H2-vorgebackenen Zustand sind in Abb. S2b – g dargestellt. Abbildung 2a–c zeigt die jeweiligen Kernspektren der SLG/Saphir-Probe. Die Spektren wurden mit der CasaXPS-Software, Version 2.3.23PR1.0, analysiert. Von allen Kernspektren wurde ein Shirley-Hintergrundprofil (schwarze Linie) subtrahiert. Die Komponenten wurden in CasaXPS mit symmetrischen Peakformen als GL (30) angepasst, mit Ausnahme des C sp2-Peaks, der mit einer asymmetrischen Peakform als A (0,4, 0,38, 20) GL(20)47 ausgestattet wurde. Die Peakenergien und -breiten (FWHM) der an die Spektren angepassten chemischen Komponenten sind in Tabelle S2 der Zusatzinformationen und in Tabelle 2 für die SLG/Saphir-Probe aufgeführt. Für das makellose Saphirsubstrat (Abb. S2b-d) können die Kernspektren durchgehend durch adsorbierten Kohlenstoff angepasst werden, was zu einem C 1s-Peak bei 285,0 eV und einer C=O-Komponente im O 1s-Spektrum bei 532,3 eV führt. Der Al 2p-Peak bei 74,1 eV und der O 1s-Peak bei 530,8 eV werden Al2O348 zugeschrieben. Nach dem Vorbacken bei 1400 °C in H2 erscheinen zusätzliche Peaks in den Al 2p- und O 1s-Spektren bei etwa 74,8 eV bzw. 531,5 eV (Abb. S2e,f), die Al-OH-Spezies zugeschrieben werden48. Die Abhängigkeit ihrer Intensität vom Startwinkel bestätigt eine oberflächennahe Position.

Kernspektren von SLG auf H2-geätztem Saphir für einen Startwinkel von 45° und eine Durchgangsenergie von 11,75 eV: (a,b) zeigen die Al 2p- und O 1s-Spektren, die im Wesentlichen mit der Saphiroberfläche zusammenhängen ; (c) zeigt das C 1s-Spektrum, das von der Graphenschicht und den adsorbierten Kohlenstoffspezies stammt; Einschub zeigt Vergrößerung. Die schwarzen Punkte zeigen die Rohdaten, die stahlblauen Linien zeigen die Hüllkurven der angepassten Komponenten und die schwarzen Linien zeigen die subtrahierten Shirley-Hintergründe. Für die Anpassung werden folgende Komponenten verwendet: (Al–OH)* in Blau, Al–OH in Rot, Al2O3 in Grün, C=O in Braun, π–π* in Orange, C sp3 in Grau und C sp2 in Violett . Einzelheiten sind in Tabelle 2 zusammengefasst.

Die Spektren der Al 2p- und O 1s-Kernniveaus gelten auch als Indikatoren für den chemischen Zustand der H2-geätzten Saphiroberfläche nach der Beschichtung mit SLG. Abbildung 2a und b zeigen das Vorhandensein von Al2O3-Gruppen und Al-OH-Gruppen an der Grenzfläche, identifiziert durch Peaks bei Bindungsenergien, die für die unbehandelte und die mit H2 vorgebrannte Saphiroberfläche beobachtet wurden. Die Al 2p- und O 1s-Kernniveauspektren ergeben das gleiche Verhältnis der beiden Peakintensitäten [Al–OH]/[Al2O3] von etwa 0,38 bei einem Startwinkel von 45°. Allerdings müssen zusätzliche Peaks mit höheren Bindungsenergien im Vergleich zu Al-OH eingeführt werden, um zu den gemessenen Spektren zu passen. Die Bindungsenergien dieser zusätzlichen Komponente (Al-OH)* werden mit 75,9 eV und 532,5 eV für Al 2p bzw. O 1s bestimmt. Auch hier ist das Verhältnis der Peakintensitäten [(Al–OH)*]/[Al2O3] für die beiden Kernebenenspektren konstant und beträgt bei einem Startwinkel von 45° etwa 0,55. Das Auftreten zweier Grenzflächenkomponenten, Al-OH und (Al-OH)*, mit unterschiedlichen Bindungsenergien könnte auf lokale Inhomogenitäten in der SLG/Saphir-Wechselwirkung hinweisen. Die erhöhte Bindungsenergie der (Al-OH)*-Komponente im Vergleich zu den Literaturwerten für Al-OH weist auf die Bildung von Wasserstoffbrückenbindungen hin. Das C=O-Signal ist bei einem Analysatorwinkel von 63° am stärksten, was auf Oberflächenspezies hinweist. Das C 1-Kernniveauspektrum in Abb. 2c besteht aus C sp3- und C sp2-Signalen als Hauptspezies. Die C sp2-Spezies und die klare Signatur des π-π*-Peaks (Shake-up) bei einer Bindungsenergie von etwa 290,5 eV (siehe Einschub in Abb. 2c) belegen die Existenz von Graphen auf der α-Al2O3-Oberfläche49. Die Bestimmung der C sp3-Kohlenstoffkomponente bei einer etwas höheren Bindungsenergie, etwa 285,0 eV, ist ein Ergebnis der Kopplung von SLG mit benachbarten funktionellen Gruppen und ein Hinweis auf die Wechselwirkung mit dem H2-geätzten Saphir50,51. Das Verhältnis [C sp3]/[C sp2] liegt nahezu konstant bei etwa (0,44 ± 0,01), unabhängig vom Winkel des Analysators.

Großflächige AFM-Bilder (Abb. 3a) zeigen eine homogene Morphologie. Es werden lediglich Saphirstufenkanten und Kapillarfalten beobachtet (Hintergrundinformationen Abb. S3). α-Al2O3 (0001) weist zwei Arten von Stufenkanten auf, kleinere mit einer Stufenhöhe von 0,21 nm ± 0,01 nm, charakteristisch für monoatomare α-Al2O3 (0001)-Stufen (1/6 c = 0,217 nm) zwischen zwei Sauerstoffschichten. und größere mit einer Stufenhöhe von 1,30 nm ± 0,01 nm entsprechend der Höhe der Elementarzelle (c = 1,299 nm) oder einem Vielfachen davon22,52. Im Höhenprofil von Abb. 3c ist eine Elementarzellenstufe markiert. Bemerkenswerterweise konnten bei keiner der Messungen Stufenkanten aufgezeichnet werden, die dem Graphen-Zwischenschichtabstand von 0,33 nm entsprachen, was wiederum auf eine SLG-Abdeckung über den gesamten Wafer hinweist53,54. Die Höhe der beobachteten Falten liegt im Bereich von 0,2 nm bis 0,6 nm, und für Flächen von 1 µm2 einschließlich der Stufenkanten von Saphir wurde eine quadratische Mittelrauheit (RMS) von (38 ± 2) pm erhalten.

AFM- und SEM-Messungen von SLG auf α-Al2O3 (0001). (a) Großflächiges AFM-Bild, das die Kanten der Saphirstufen zeigt. (b) Bild mit höherer Auflösung des in (a) markierten Bereichs (grünes Quadrat), das eine α-Al2O3 (0001)-Stufe und Falten in der Nähe der Stufenkanten zeigt. (c) Über mehrere Linien entlang des blauen Balkens in (b) gemittelter Querschnitt, der eine Saphir-Stufenkante von etwa 1,29 nm zeigt. In der Nähe der Stufenkante wird das SLG um 120 bis 130 Uhr von der Terrasse angehoben. (d) Entsprechendes Phasenbild zu (a). (e) REM-Bild. (f) Schematische Darstellung der Delaminierung in der Nähe der Stufenkanten von Saphir. Es sind zwei SLG-Regionen zu sehen, eine auf flachen Saphirterrassen und die andere in der Nähe von Saphirstufenkanten; Sie sind in (b)–(f) mit GI bzw. G-II gekennzeichnet.

Ein weiteres Merkmal, das in den hochauflösenden AFM-Bildern auftritt, ist eine Variation der Höhe der SLG-Oberfläche im Verhältnis zur Saphiroberfläche (Abb. 3b, c). Es sollte erwähnt werden, dass die RMS-Werte in den beiden mit GI oder G-II gekennzeichneten Bereichen (17 ± 2) pm betragen. Der vertikale Abstand zwischen SLG und α-Al2O3 (0001), gemessen am Eingang flacher Saphirterrassen (siehe Abb. 3b), ist in den dunkleren Bereichen (GI) etwa 0,12 nm ± 0,01 nm kleiner als in den helleren Bereichen (G- II) entlang der Saphirstufenkanten. Die G-II-Region umfasst auch die in Abb. 3f schematisch dargestellten Falten. Offensichtlich löst sich SLG im Bereich der Stufenkanten von der Saphiroberfläche und folgt der Oberflächenstruktur auf den Saphirterrassen. Es ist auch wahrscheinlich, dass die Falten durch Spannungsfreisetzung entstehen und die Delaminierung der SLG-Folie ergänzen17. Zusammen mit den Raman-Daten, die auf eine lokal inhomogene Spannung hinweisen, ergibt sich ein konsistentes Bild der Spannungsfreisetzung durch Delaminierung an den Stufenkanten von α-Al2O3 (0001). Die Höhe dieser Stufenkanten kann nur 0,22 nm betragen, kann aber auf über 4,0 nm ansteigen (Abb. S3b). Daraus schließen wir, dass die Struktur von Graphen in der GI-Region, d. h. das auf α-Al2O3 (0001) in der Terrassenregion adsorbierte Graphen, im Vergleich zur delaminierten Graphen/Saphir-Struktur in der Nähe der Stufenkanten (G-II) energetisch günstiger ist ). Letzteres ermöglicht jedoch den Abbau von Spannungen und ist notwendig, um die Ausbildung der bevorzugten GI-Struktur auch auf den nächsten Terrassen zu ermöglichen. Dieses Problem wird zusammen mit den Ergebnissen der STM/STS-Analyse weiter diskutiert.

Weitere Erkenntnisse liefert ein AFM-Phasenkontrastbild, das im Tippmodus aufgenommen wurde (siehe Abb. 3d). Auch hier erscheinen die SLG-Regime GI und G-II mit unterschiedlicher Helligkeit, was auf unterschiedliche Wechselwirkungen zwischen Spitze und Graphen auf den flachen Saphirterrassen und in den Regionen in der Nähe der Saphirstufenkanten hinweist. Darüber hinaus zeigen die REM-Bilder in Abb. 3e trotz ihres geringen Höhenunterschieds deutlich die beiden unterschiedlichen SLG-Regime. Allerdings weisen hellere Regionen in den SEM-Bildern auf eine höhere Elektronendichte55 hin, was darauf hindeutet, dass die SLG-Regionen G-II entlang der Stufenkanten eine höhere Ladungsträgerdichte aufweisen als die SLG-Regionen GI, die am Eingang der Saphirterrassen fester gebunden sind. Darüber hinaus ermöglichte uns die SEM-Analyse die Abbildung dieser spezifischen morphologischen Merkmale auf größeren Längenskalen und an mehreren Positionen auf dem Wafer (siehe Hintergrundinformationen, Abb. S4). Der Effekt unterschiedlicher Leitfähigkeit wurde mithilfe von c-AFM weiter untersucht.

Die in Abb. 4 dargestellten c-AFM-Ergebnisse ermöglichen eine direkte Korrelation topografischer und elektronischer Eigenschaften mit besonderem Augenmerk auf die beiden SLG-Regionen, die deutlich unterschiedliche Wechselwirkungen mit der Saphiroberfläche zeigen.

c-AFM-Messungen. (a) Topographiebild und (b) Leitfähigkeitskarte desselben Probenabschnitts. (c) Höhen- (blau) und aktuelle (schwarz) Profile entlang der in (a) und (b) angegebenen Balken.

Vergleich der Abb. 4a und b zeigt, dass sich die Leitfähigkeit des SLG an den Stufenkanten des Saphirs nicht abrupt ändert, sondern im Allgemeinen in einem Abstand von 30–80 nm vor oder nach der Stufenkante. Die Linienscans in Abb. 4c zeigen, dass die Leitfähigkeit des abgelösten Graphens (G-II), das sich in der Nähe der Saphirstufenkante befindet, fast viermal höher ist als die Leitfähigkeit des an den Saphirterrassen (GI) befestigten SLG.

In der Literatur wurde über relativ starke elektrostatische Wechselwirkungen zwischen SLG und der sauerstoffterminierten α-Al2O3 (0001)-Oberfläche berichtet, die zu einem Zwischenschichtabstand von 0,26 nm26 führten. Andererseits zeigen theoretische Studien von SLG auf der Al-terminierten α-Al2O3 (0001)-Oberfläche schwächere Dispersionswechselwirkungen und einen Zwischenschichtabstand von 0,31 nm24,26. Wichtig ist, dass ein vertikaler Abstand von 0,338 nm für das SLG/Ir(111)-System und von 0,215 nm für SLG/Ni(111) auf schwache Van-der-Waals- bzw. kovalente Wechselwirkungen hinweist56,57. Starke elektrostatische Wechselwirkungen zwischen SLG und α-Al2O3 (0001) resultieren aus der Wechselwirkung des delokalisierten π-Elektronensystems von SLG mit den freien Bindungen der α-Al2O3 (0001)-Oberfläche. Diese freien Bindungen, die sich an den obersten Sauerstoffatomen befinden, induzieren eine p-Typ-Dotierung von SLG26. Aufgrund dieser Wechselwirkung zwischen den Schichten ist mit einer Abnahme der Elektronenmobilität zu rechnen. Wir fanden jedoch heraus, dass der vertikale SLG/α-Al2O3 (0001)-Abstand in der Nähe der Stufenkanten des Saphirs um 0,12 nm zunimmt. Geht man von einem Mindestwert von 0,26 nm für den Grenzflächenabstand auf Terrassen aus, so ergäbe sich an den Stufenkanten ein Abstand von 0,38 nm (= 0,26 nm + 0,12 nm). Dies ist deutlich größer als der Zwischenschichtabstand von Graphit (0,336 nm), was auf eine Delaminierung des SLG in diesem Bereich hinweist. Die Delaminierung erklärt auch die vierfach höhere Leitfähigkeit in den Randbereichen des Saphirs im Vergleich zu den Terrassenbereichen von α-Al2O3, wo die Elektronenmobilität aufgrund von Wechselwirkungen zwischen den Schichten verringert ist. Folglich wird SLG im Regime G-II im Folgenden als „nahezu freistehendes“ Graphen betrachtet.

Detailliertere Informationen über die Oberflächenstruktur unserer Proben wurden aus LT-UHV-STM-Messungen gewonnen. Die rechte Seite von Abb. 5a, vergrößert in Abb. 5c, entspricht SLG in der Nähe einer Saphirstufenkante (G-II), und die atomar aufgelöste Struktur (Einschub) ähnelt einem Wabenmuster, das für eine freistehende Graphenschicht charakteristisch ist. Hier haben die A- und B-Stellen der Graphen-Untergitter die gleiche scheinbare Höhe. Die Kontrastschwankungen werden durch potenzielle Schwankungen verursacht, die aus der π-π-Orbitalmischung resultieren, die durch Wellen und Stufenkanten ermöglicht wird . Die resultierende Ladungsinhomogenität ist zufällig verteilt. Die linke Seite von Abb. 5a, vergrößert in Abb. 5b, zeigt SLG, adsorbiert auf einer Saphirterrasse (GI), die eine periodische Struktur aufweist. Darüber hinaus zeigt die atomar aufgelöste Struktur (Einschub in Abb. 5b) ein leicht dreieckiges Aussehen, was auf eine stärkere Graphen/Substrat-Wechselwirkung in der GI-Region im Vergleich zu G-II hinweist. Aus der Literatur geht hervor, dass stark wechselwirkende Systeme wie SLG/Graphit- oder SLG/Metall-Grenzflächen durch ausgeprägte dreieckige Erscheinungen und Symmetriebrüche des Graphengitters gekennzeichnet sind, die durch ungleiche scheinbare Höhen der Untergitter A und B angezeigt werden59,60. Die SLG-Überstruktur im GI-Bereich weist eine Periode zwischen 2,64 nm und 2,68 nm auf, wobei die Mehrzahl der Schnallen eine scheinbare Höhe von etwa 45 μm aufweist und nur wenige Schnallen, die in Abb. 5b als hellere Regionen dargestellt sind, scheinbare Höhen in aufweisen der Bereich 230–150 Uhr25. Die Schnallenstruktur ist im Vergleich zur atomaren Wabenstruktur von SLG um 27° ± 1° gedreht (Moiré-Musteranalyse in den Hintergrundinformationen, Abb. S5). Dieses Moiré-Muster, das aus einem Verdrehungswinkel zwischen SLG und der α-Al2O3 (0001)-Oberfläche entsteht, steht im Einklang mit den für Al-terminierten Saphir vorgeschlagenen Superzellen und insbesondere mit den von Mishra et al. berichteten Daten. die eine vergleichbare Abscheidungsmethode für SLG24,25 verwendeten.

LT-UHV-STM-Messungen. (a) Übersicht über die beiden verschiedenen Graphenregionen. (b) Hochauflösendes Bild des Gastrointestinaltrakts, das einen Überbau zeigt. Einschub (1,2 × 1,4) nm2: atomar aufgelöste Graphenstruktur. (c) G-II entspricht dem nahezu freistehenden SLG mit zufälligen Schwankungen in der scheinbaren Höhe. Einschub: atomar aufgelöste Wabenstruktur von SLG (1,2 × 1,4) nm2. (d,e) Scheinbare Höhenprofile entlang der in (b) bzw. (c) angegebenen Linien.

Somit stellen wir fest, dass der Höhenunterschied von 120 pm und der Leitfähigkeitsunterschied zwischen GI und G-II, den wir durch AFM und c-AFM bestimmt haben und den wir auf eine unterschiedliche Zwischenschichtkopplung von Graphen mit dem darunter liegenden α-Al2O3 zurückführen ( 0001) in den beiden Regionen sind auch in der STM-Analyse sichtbar. Während G-II die Merkmale einer freistehenden Graphenschicht, eines Wabenmusters und zufälliger Kontrastschwankungen aufweist, zeigt GI die Anzeichen einer Zwischenschichtkopplung, d. h. ein dreieckiges Aussehen des Graphenmusters und einer Überstruktur (Abb. 5). Wir haben in unserem STM einen scheinbaren Höhenunterschied zwischen den beiden Graphenregionen von 160 μm gemessen, was auf eine etwa dreifach erhöhte Leitfähigkeit von G-II im Vergleich zu GI hinweist, wenn man die im AFM gemessenen tatsächlichen Höhenunterschiede berücksichtigt. Ein vergleichbares Verhalten mit der gleichen Änderung der Eigenschaften wurde für auf Graphit adsorbierte Graphenflocken beobachtet61. In diesem Fall betrug der Höhenunterschied zwischen dem gekoppelten Graphen und dem freistehenden Graphen 100 μm.

Wir haben deutliche Unterschiede im Bindungsmechanismus auf den flachen Terrassen und in der Nähe der Stufenkanten derselben Probe beobachtet, die zu unterschiedlichen elektronischen Eigenschaften in den jeweiligen Regionen führen. Diese Ergebnisse sind offensichtlich von Bedeutung für das Design von Geräten, die SLG/Saphir als unteren Elektroden-/Substratstapel verwenden. Daher wurden die lokalen elektronischen Eigenschaften unserer SLG/α-Al2O3 (0001)-Grenzfläche mithilfe von STS detaillierter untersucht (Abb. 6). Insbesondere wurden Messungen entlang einer Linie an der Grenze zwischen G-II, einem nahezu freien Graphen, und GI durchgeführt, das eine stärkere Wechselwirkung mit Saphir aufweist, wie die gebildete Überstruktur zeigt. Die Leitfähigkeits- und Differenzleitfähigkeitsspektren begannen auf G-II, durchquerten einen Übergangsbereich und erreichten GI (siehe auch Abb. 7a). Sie wurden an jedem Punkt der Linie (15 Punkte) mit unterschiedlichen Sollströmen von 0,11 nA, 0,22 nA, 0,35 nA, 0,51 nA und 0,64 nA durchgeführt, die unterschiedliche Abstände zwischen STM-Spitze und -Oberfläche definieren. Der vollständige Satz der Differentialleitfähigkeitsspektren ist in den Hintergrundinformationen (Abb. S4) zu finden, während in Abb. 6 ein ausgewählter Satz normalisierter (dI/dV)/(I/V)-Spektren dargestellt ist, um die Hauptmerkmale zu zeigen. Die STS-Kurven in Abb. 6 sind an drei verschiedenen Punkten, auf G-II, im Übergangsbereich zwischen G-II und GI und auf GI, für drei repräsentative Sollströme von 0,22 nA, 0,35 nA und 0,51 nA aufgetragen .

Normalisierte Differenzleitfähigkeitsmessungen an drei W-Spitzen-SLG/α-Al2O3 (0001)-Abständen, gesteuert durch Sollströme (0,22 nA, 0,35 nA und 0,51 nA, entsprechend den blauen, roten bzw. schwarzen Kurven bei Vbias = 1,0 V). ). (a) G-II-Region nahe der Stufenkante. (b) Übergangsbereich zwischen G-II und GI. (c) GI-Region auf der Saphirterrasse. Eine Dirac-Punktverschiebung bei Annäherung an die Spitze wird durch die gestrichelte vertikale Linie angezeigt. (d) Diagramm des in (a) markierten Dirac-Kegels. (e) Diagramm der in (b) markierten substratinduzierten Bandlückenöffnung.

STS-Merkmale entlang einer Linie, die verschiedene SLG-Regionen vom Regime G-II links bis zum Regime GI rechts kreuzt. (a) STM-Bild (Vbias = 1,0 V, Iset = 0,4 nA) der beiden verschiedenen SLG-Regionen, die die 15 STS-Messpositionen markieren. (b) Positionsabhängige Dirac-Punkte (Kreuz) und Haupt-STS-Peaks (Kreis) für Iset = 0,22 nA (blau) und Iset = 0,35 nA (rot). (c) Positionsabhängige Dirac-Punkte (Kreuz), Elektronen-Phonon-Peaks (Quadrat) und Van-Hove-Singularitäts-Peaks (Dreieck) (Iset = 0,22 nA).

Die lokale Zustandsdichte (LDOS) in Graphen reagiert sehr empfindlich auf selbst kleine Umwelteinflüsse wie elektrostatische Kopplung an das darunter liegende Substrat, die Auswirkungen von Wellen und Defekten oder einfach eine sich nähernde Spitze59,62. All diese Effekte führen zu Besonderheiten in der Vorspannungsabhängigkeit der Differenzleitfähigkeit, die in direktem Zusammenhang mit der lokalen DOS steht. In den für G-II erhaltenen (dI/dV)/(I/V)-Kurven (Abb. 6a) erscheinen zwei Hauptmerkmale für den größten Abstand zwischen Spitze und Probe (Iset = 0,22 nA) bei (− 0,52 ± 0,03) V bzw. (+ 0,36 ± 0,04) V. Sie entsprechen Wechselwirkungen zwischen Spitze und Graphen, deren Intensität mit steigendem Sollwertstrom, dh mit abnehmendem Abstand zwischen Spitze und Probe, zunimmt63. In Abb. 6d ist das Minimum des V-förmigen Dirac-Punkts, der in der Differenzleitfähigkeit von G-II identifiziert wurde, bei VDII = (15 ± 7) mV (Iset = 0,22 nA) zu erkennen, was auf eine schwache p-Dotierung hinweist, was mit übereinstimmt die Ergebnisse unserer van der Pauw-Messungen. Diese Dirac-Punktverschiebung hängt jedoch stark vom Spitzenmaterial ab, insbesondere vom Unterschied in der Austrittsarbeit zwischen dem Spitzenmaterial und dem Graphen, der Spitzengeometrie und dem Abstand zwischen der Spitze und der Probe62,63,64. Wenn sich die Spitze der Probe nähert, beobachten wir eine Verschiebung des Dirac-Punkts und des gesamten STS-Spektrums zu negativen Werten, ΔVDII = (-155 ± 13) mV (angezeigt durch die vertikale schwarze Linie in Abb. 6a). Dieses Verhalten steht im Einklang mit Daten aus der Literatur63.

Die beiden Schultern flankieren den Dirac-Punkt mit einem Abstand von etwa (134 ± 24) mV, beobachtet für G-II in Abb. 6a,d und 7c werden auf Elektron-Phonon-Wechselwirkungen (e-ph) zurückgeführt, analog zu Untersuchungen von Graphen auf SiO2 oder auf Graphit61,65. Die Kopplung von Tunnelelektronen mit substrateigenen Phononen, hier vermutlich dem akustischen Phonon außerhalb der Ebene von Graphen mit einer Energie von etwa 65 meV65, führt zu Merkmalen im LDOS bei EF ± 65 meV, die unsere Beobachtungen erklären. Die e-ph-Kopplung ist charakteristisch für freistehendes Graphen und lässt daher darauf schließen, dass in G-II höchstens eine geringe Wechselwirkung zwischen SLG und Saphir vorliegt61,64,65. Es ist zu beachten, dass mit abnehmendem Abstand zwischen der Spitze und den Proben die Störungen des LDOS stärker werden und sich somit auf die Form und die Beobachtung des Dirac-Kegels auswirken.

Die am GI gemessenen normalisierten Differenzleitfähigkeitsdaten (Abb. 6c) zeigen deutlich unterschiedliche Merkmale im Vergleich zu G-II. Die Hauptmerkmale treten bei (− 0,75 ± 0,02) V und (+ 0,85 ± 0,03) V auf und werden Wechselwirkungen des π-Bandes von SLG mit Defektzuständen von α-Al2O3 (0001) zugeordnet. Es wird berichtet, dass diese Defektzustände einen Abstand von etwa 1,5 eV aufweisen und lokal variieren, wie es für ungleichmäßige Oberflächen zu erwarten ist66. Somit sind die Hauptmerkmale in den differentiellen Leitfähigkeitsspektren von GI und G-II auf unterschiedliche Ursachen zurückzuführen: SLG-π-Band/α-Al2O3-Defektzustand bzw. SLG/Spitzen-Wechselwirkung. Dies spiegelt sich auch im veränderten Abstand zwischen den Hauptmerkmalen von 1,60 V auf GI und nur 0,88 V auf G-II wider (Abb. 7b), was auf deutlich unterschiedliche Wechselwirkungen von SLG mit dem Saphirsubstrat in den beiden Regionen hinweist. Wenn sich die W-Spitze GI nähert (Iset = 0,22 nA, 0,35 nA, 0,51 nA), wird eine Verschiebung des Dirac-Punkts von nur ΔVDI = (− 34 ± 14) mV (zu negativen Spannungen) beobachtet, was im Vergleich zu deutlich kleiner ist das auf G-II. Dies ist eine Folge der verstärkten Kopplung von SLG an das α-Al2O3 (0001)-Substrat. Es ist zu beachten, dass bei Iset = 0,22 nA der Dirac-Punkt bei VDI = (16 ± 7) mV liegt, was auf eine schwache p-Typ-Dotierung hinweist, während bei Iset = 0,51 nA der Wert VDI = (− 18 ± 9) mV beträgt Ergebnis von Wechselwirkungen der GI-Schicht mit der W-Spitze und dem α-Al2O3 (0001)-Substrat. Die Dirac-Punkte des GI- und G-II-Regimes für große Spitzen-/Substratabstände zeigen beide eine vergleichbar leichte p-Dotierung.

Die elektrostatische Bindung von SLG am Eingang der Terrassen von α-Al2O3 (0001) auf epitaktische Weise verursacht eine periodische Überstruktur, die mit einem ausgeprägten Einfluss auf die elektronische Struktur von GI einhergeht. Die periodische Zwischenschichtkopplung führt zu einem Bruch der Graphen-Untergittersymmetrie und der oben diskutierte Verdrehungswinkel zwischen SLG und α-Al2O3 (0001) führt wahrscheinlich zu Van-Hove-Singularitäten (VHS), d. h. Maxima, in der LDOS von Graphen61. Diese erscheinen in unseren STS-Messungen an GI als Peaks auf beiden Seiten des Dirac-Punkts (Abb. 6c) mit einem Abstand von etwa ΔVHS = (301 ± 34) mV, was die Wechselwirkung von SLG mit der α-Al2O3 (0001)-Oberfläche bestätigt , da VHS sowie alle anderen Störungen der Graphen-DOS in Bezug auf das Substrat nur im Fall einer Zwischenschichtkopplung beobachtet werden können (weitere Analyse in den Hintergrundinformationen).

Die in Abb. 6b dargestellten (dI/dV)/(I/V)-Kurven wurden im Übergangsbereich erhalten und zeigen Merkmale sowohl von G-II als auch von GI mit unterschiedlicher Intensität. Interessanterweise zeigt die bei Iset = 0,35 nA gemessene STS-Kurve eine Bandlückenöffnung am Dirac-Punkt von (87 ± 5) meV (Abb. 6b, e; Mittelwert über 6 Messungen: (73 ± 3) meV). beobachtet als Ergebnis der Zwischenschichtwechselwirkung zwischen SLG und der α-Al2O3 (0001)-Oberfläche27,33,67. Solche Bandlückenöffnungen können bis zu 90 meV oder 260 meV betragen, wie für SiO2- bzw. SiC-Substrate berichtet68,69. Allerdings ist die Bandlücke hier nur bei bestimmten Stromsollwerten für STS sichtbar und verschwindet bei größeren und kleineren Werten68. Wir beobachten diese Abhängigkeit vom aktuellen Sollwert und zusätzlich eine lokale Abhängigkeit. Die Bandlückenöffnung lässt sich am besten am letzten Messpunkt auf GI auflösen, wo die periodische Modulation des π-Bandes endet, die Untergittersymmetrie jedoch immer noch gebrochen ist. Dadurch nimmt die Intensität des VHS ab und die Interferenz mit der verbleibenden Bandlücke wird kleiner. Die Größe der in dieser Arbeit ermittelten Bandlückenöffnung ist eher gering und weist auf eine geringfügige Wechselwirkung zwischen GI und α-Al2O3 (0001) hin. Es stimmt jedoch gut mit dem Wert von 84 meV überein, der aus fortgeschrittenen First-Principle-Berechnungen von Huang et al. abgeleitet wurde. auf dem Graphen/α-Al2O3 (0001)-System33. Basierend auf ihren Berechnungen schlugen die Autoren zwei Strukturen mit sauberen Grenzflächen vor. Dabei handelt es sich um Graphen auf Al-terminiertem α-Al2O3 (0001) und Graphen auf vollständig hydroxyliertem α-Al2O3 (0001) mit einer offenen Bandlücke von etwa 182 meV bzw. 84 meV. Andererseits sind die Berechnungen von Huang et al. sagen eine starke Wechselwirkung zwischen einer O-terminierten Saphiroberfläche und der Graphenschicht voraus, die zu Lückenzuständen führt, die aus der Hybridisierung zwischen Graphen und den Sauerstofforbitalen der Oberfläche resultieren33. Starke Al-O-C-Bindungen, wie in Lit. 26,27 beschrieben, können für unser System ausgeschlossen werden.

Die Änderungen der lokalen elektronischen Eigenschaften des Graphens, die entlang der Linie von einer SLG-Region zur anderen auftreten, sind in Abb. 7 zusammengefasst. Hier sind die Peakpositionen entlang der Linie dargestellt, die die Grenze zwischen G-II und GI kreuzt und anhand der ermittelt wurde STS-Analyse an 15 Messpunkten. Abb. 7b zeigt und vergleicht die Haupteigenschaften der (dI/dV)/(I/V)-Kurven für die Sollströme 0,22 nA und 0,35 nA, dargestellt durch rote bzw. blaue Farben. Deutlich zu erkennen ist der abrupte Wechsel der Hauptpeakpositionen im Übergangsbereich zwischen G-II und GI. Darüber hinaus ist die klare Dirac-Punkt-Abhängigkeit von G-II und GI vom Abstand zwischen Spitze und Oberfläche erkennbar. Ein weiteres interessantes Merkmal, das sich am besten aus Abb. 7c ableiten lässt, sind die abwechselnden Positionen der VHS-Peaks (Regime GI) und Peaks in G_II, die aus der e-ph-Kopplung resultieren. Wie oben erwähnt, kann die e-ph-Kopplung nur in einer (nahezu) entkoppelten Graphenschicht beobachtet werden, während VHS aus einer Kopplung verdrillter Schichten resultiert. Somit ist der Ursprung der Peaks um VD in GI und G-II deutlich unterschiedlich und stützt direkt die Annahme, dass GI gekoppeltem Graphen entspricht, während G-II nahezu freistehend ist.

Die Ergebnisse der umfassenden Analyse des SLG/α-Al2O3 (0001)-Systems, gewonnen aus einem skalierbaren CVD-Prozess mittels chemischer Oberflächencharakterisierung und quantitativer Analyse der lokalen Topographie und elektronischen Struktur im Vergleich zu Untersuchungen von Graphen auf Graphit und SiO2 und Struktursimulationen, die aus First-Principle-Rechnungen33,70 abgeleitet wurden, ermöglichen es uns, die Zwischenschichtkopplung der SLG/α-Al2O3 (0001)-Grenzfläche eindeutig zu identifizieren. Basierend auf den Ergebnissen der XPS- und (dI/dV)/(I/V)-Analyse können wir die O-terminierte α-Al2O3 (0001)-Oberfläche und starke Al-OC-Bindungen für unser System ausschließen. Ein detaillierterer Vergleich identifiziert SLG/hydroxyliertes α-Al2O3 (0001) als wahrscheinlichste Grenzfläche. Dies wird auch durch die flache Topographie gestützt, die für das SLG auf den Saphirterrassen beobachtet wurde, und durch den experimentellen Nachweis einer Bandlückenöffnung im SLG von etwa (73 ± 3) meV am Dirac-Punkt. Dies liegt sehr nahe an dem Wert von etwa 84 meV, der für die Grenzfläche von Graphen und der hydroxylierten α-Al2O3 (0001)-Oberfläche berechnet wurde33.

Zusammenfassend zeigen die schematischen Zeichnungen in Abb. 8 die sinnvollsten SLG/hydroxylierten α-Al2O3 (0001)-Strukturen für die beiden Regime in Übereinstimmung mit den bisher beschriebenen chemischen und topografischen Ergebnissen. Die aus der XPS-Analyse abgeleitete partielle Hydroxyterminierung der Saphiroberfläche ist in den Schaltplänen enthalten. Der in Abb. 8a dargestellte SLG-Regime GI ist durch die Wechselwirkung des delokalisierten Graphen-π-Elektronensystems mit der oberen Saphirschicht gekennzeichnet, was zu schwachen Wasserstoffbrückenbindungen des O-H…π-Elektronensystems führt . Im G-II-Bereich in der Nähe der Stufenkanten wird der Zwischenschichtabstand weiter vergrößert, was zu nahezu freistehenden SLG führt, wie in Abb. 8b dargestellt. Zusammenfassend erklären diese Unterschiede in der Zwischenschichtkopplung an der SLG/α-Al2O3 (0001)-Grenzfläche in den GI- und G-II-Regionen unsere experimentellen topografischen und elektronischen Beobachtungen. Das in Abb. 8 dargestellte Grundmodell dient als Ausgangspunkt für die Diskussion der Auswirkungen der Zwischenschichtkopplung auf die elektronischen Eigenschaften von Geräten auf Basis von Graphen und darüber hinaus von gestapelten 2D-Materialien.

Darstellung der SLG/α-Al2O3 (0001)-Schnittstelle im GI- und G-II-Regime (Blender Version 2.93.1; http://www.blender.org). Die Atomstruktur von α-Al2O3 in der c-Ebene stammt von Jain et al.72 (Al türkis, O rot) und in Übereinstimmung mit Lit. 33 wurde ein vorgeschlagener Hydroxylterminus hinzugefügt (H blau). SLG ist grau dargestellt, das π-Elektronensystem grün. (a) Wechselwirkung von hydroxylterminiertem Saphir mit SLG (Region GI). (b) „nahezu freistehendes“ SLG (Region G-II).

Zusammenfassend haben wir lokale Korrelationen zwischen morphologischen, topografischen und elektronischen Eigenschaften von auf H2-geätztem α-Al2O3 (0001) abgeschiedenem SLG untersucht und dabei verschiedene oberflächenempfindliche Methoden wie SEM, AFM, c-AFM in Kombination mit XPS und Raman-Spektroskopie eingesetzt. Das homogene SLG in Wafergröße, das aus einem kommerziellen CVD-Prozess stammt, weist auf lokaler Ebene bei mittlerer Defektkonzentration Inhomogenität auf. Darüber hinaus haben wir zwei Bereiche unserer SLG-Filme mit deutlich unterschiedlichen SLG/α-Al2O3 (0001)-Grenzflächenwechselwirkungen identifiziert. Typischerweise liegen diese Regionen entweder auf Saphirterrassen oder entlang von Stufenkanten. Basierend auf einer atomar aufgelösten topografischen und elektronischen Charakterisierung mittels STM/STS-Methoden wurden schwache, aber deutliche Grenzflächenwechselwirkungen auf den Saphirterrassen gefunden, die auf schwache Wasserstoffbrückenbindungen zwischen dem hydroxylterminierten Saphir und dem SLG zurückzuführen sind. Dabei handelt es sich um Moiré-Strukturen, die durch einen Verdrehungswinkel zwischen dem hexagonalen α-Al2O3 (0001) und der hexagonalen Graphenstruktur entstehen. Experimentell konnte eine Bandlückenöffnung im SLG von etwa (73 ± 3) meV am Dirac-Punkt nachgewiesen werden, die eine Folge der Ladungsinjektion in die Graphenschicht ist. Der absolute Wert stimmt gut mit einer Vorhersage aus First-Principle-Berechnungen überein. Im Gegensatz dazu gelten SLG im Bereich der Stufenkanten als nahezu freistehend. Diese Situation kann als leitfähige Pfade beschrieben werden, die durch das freistehende SLG entlang der Saphirstufenkanten und das SLG auf den Saphirterrassen gebildet werden, das um den Faktor 4 weniger leitend ist. Die schwache Grenzflächenwechselwirkung zwischen SLG und H2-geätztem Saphir ermöglicht dies für eine hohe Ladungsträgermobilität, die zu einer hohen Leitfähigkeit von SLG/α-Al2O3 (0001) führt. Wir glauben, dass diese Ergebnisse zum weiteren Verständnis der SLG/α-Al2O3 (0001)-Grenzfläche beitragen und von besonderem Interesse für zukünftige Gerätekonzepte sind, die auf Graphen als leitender Elektrodenschicht mit epitaktischer Beziehung zum tragenden isolierenden Substrat basieren.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren danken René Borowski, Jochen Friedrich und Marcel Gerst für die technische Unterstützung.

Diese Arbeit wurde teilweise durch das Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF) in den Projekten NEUROTEC (Projekt-Nr. 16ME0398K, 16ME0399 und 16ME0403) und NeuroSys (Projekt-Nr. 03ZU1106AB) gefördert und basiert auf der Jülich Aachen Research Alliance (JARA). -FIT). Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

Peter Grünberg Institute 7, Forschungszentrum Jülich GmbH and JARA-FIT, 52425, Jülich, Germany

Henrik Wördenweber, Silvia Karthäuser, Zhaodong Wang, Stephan Aussen & Rainer Waser

JARA-Institute Energy-Efficient Information Technology (Green IT & PGI-10), Forschungszentrum Jülich GmbH, 52425, Jülich, Germany

Rainer Waser & Susanne Hoffmann-Eifert

Institut für Werkstoffe der Elektrotechnik und Informationstechnik II, RWTH Aachen, 52074, Aachen, Deutschland

Rainer Waser

Verbindungshalbleitertechnik, RWTH Aachen, 52074, Aachen, Deutschland

Annika Grundmann, Holger Kalisch, Andrei Vescan & Michael Heuken

AIXTRON SE, 52134, Herzogenrath, Germany

Michael Heuken

RWTH Aachen, 52066, Aachen, Deutschland

Henrik Wördenweber, Zhaodong Wang & Stephan Aussen

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HW führte die AFM-, SEM-, c-AFM-, LT-UHV-STM- und STS-Messungen durch. HW und SK analysierten die Daten und trugen zur Interpretation bei. AG, ZW und SA führten die Raman- und XPS-Analyse durch und trugen zur Interpretation bei. MH stellte die Probe zur Verfügung. SK und SH überwachten die Studie. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und deren Interpretation. Das Manuskript wurde durch Beiträge aller Autoren verfasst. Alle Autoren haben der endgültigen Fassung des Manuskripts zugestimmt.

Correspondence to Silvia Karthäuser or Susanne Hoffmann-Eifert.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Wördenweber, H., Karthäuser, S., Grundmann, A. et al. Atomar aufgelöste elektronische Eigenschaften in einschichtigem Graphen auf α-Al2O3 (0001) durch chemische Gasphasenabscheidung. Sci Rep 12, 18743 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-22889-4

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Eingegangen: 13. Mai 2022

Angenommen: 20. Oktober 2022

Veröffentlicht: 05. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-22889-4

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