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Scientific Reports Band 6, Artikelnummer: 19984 (2016) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Wir präsentieren hier einen breitbandigen, weitwinkeligen und polarisationsunabhängigen nahezu perfekten Absorber, der aus verspiegeltem nanoporösem Aluminiumoxid besteht. Durch elektrochemisches Anodisieren des ungeordneten Mehrkomponentenaluminiums und geeignetes Anpassen der Dicke und des Luftfüllungsanteils des nanoporösen Aluminiumoxids kann gemäß der Maxwell-Garnet-Mischungstheorie ein großflächiges dunkles Aluminiumoxid mit hervorragenden photothermischen Eigenschaften und einer Absorption von mehr als 93 % hergestellt werden ein breiter Wellenlängenbereich, der vom nahen Infrarot bis zum ultravioletten Licht reicht, also 250 nm–2500 nm. Die gemessene Absorption ist um Größenordnungen höher als bei anderen gemeldeten eloxierten porösen Aluminiumoxiden, die bei ähnlichen Wellenlängen typischerweise halbtransparent sind. Dieser einfache, aber effektive Ansatz erfordert jedoch keine Lithographie, Nanomischungsabscheidung sowie Vor- und Nachbehandlung. Hier planen und untersuchen wir auch theoretisch den praktischen Einsatz der vorgeschlagenen Absorber und/oder photothermischen Wandler in integrierten thermoelektronischen und/oder thermophotovoltaischen Energieumwandlungsgeräten, die das gesamte Spektrum der sichtbaren Umgebungsstrahlung bis zum Nahinfrarotstrahlung effizient nutzen.

Die Umwandlung elektromagnetischer Umgebungsstrahlung wie Sonnenlicht, Schwarzkörperstrahlung und Radiowellen von elektronischen Sendern in Elektrizität kann mithilfe verschiedener Techniken realisiert werden, beispielsweise durch Photovoltaik (PV)1,2,3, Thermoelektrik (TE)4 und Thermophotovoltaik ( TPV)5,6,7, thermionische Umwandlung (TC) (oder Thermoelektronik)8,9,10,11 und Gleichrichtung elektromagnetischer Wellen12,13,14. Unter diesen gelten TC- und TPV-Techniken als hocheffiziente Techniken, die Photonenenergie aus Sonnenlicht und Wärmestrahlung innerhalb eines breiten Photonenenergiebereichs (von Infrarot (IR) bis Ultraviolett (UV) Wellenlängen) gewinnen und sie in Wärmeenergie umwandeln, gefolgt von a direkter Umwandlungsprozess von Wärme in Strom. Im Idealfall können TC- und TPV-Solarzellen grundlegende Herausforderungen herkömmlicher PV-Solarzellen überwinden, indem sie das gesamte Sonnenspektrum effizient nutzen5,6,7,8,9,10. Ein in Abb. 1(a) dargestellter thermionischer Konverter basiert auf einer relativ einfachen Vakuummikrodiode, bei der die heiße Elektrode (Emitter), die durch fokussierte Sonneneinstrahlung oder Wärmestrahlung erhitzt wird, thermisch Elektronen über eine Potentialbarriere an eine kühlere Elektrode (Kollektor) emittieren kann. , wodurch die elektrische Nutzleistung erzeugt wird8,9,10,11. Eine in Abb. 1(b) dargestellte TPV-Zelle wird etwas komplexer betrieben: Die absorbierte Wärme wird zunächst durch einen frequenzselektiven Emitter in eine schmalbandige Wärmestrahlung umgewandelt und anschließend die elektromagnetische Energie mit darauf abgestimmter Wellenlänge wieder abgestrahlt Die Bandlücke von PV-Receivern wird ohne Verluste durch Thermalisierung oder Joulesche Erwärmung in elektrische Energie umgewandelt5,6,7. Im Allgemeinen erfordern TC- und TPV-Solarmodule extrem große optische Konzentratoren sowie sperrige mechanische Tracker, um angemessen hohe Temperaturen bereitzustellen. Die hohe Pumpbestrahlungsstärke, die für eine effiziente Energieumwandlung erforderlich ist, macht den Einsatz von TC- und TPV-Geräten hinsichtlich Kosten, Effizienz und Zuverlässigkeit zu einer besonderen Herausforderung. Es wird davon ausgegangen, dass erhebliche Verbesserungen in diesen Bereichen erzielt werden können, indem ein nahezu perfekter Absorber für elektromagnetische Energie entwickelt wird, der eine breitbandige, weitwinkelige und polarisationsunabhängige Absorption erreichen kann15,16,17,18,19,20,21,22,23, 24,25,26,27 sowie hervorragende photothermische Eigenschaften.

Schematische Darstellung (a) eines thermoelektronischen und (b) thermophotovoltaischen Mikrogeräts unter Verwendung des nanoporösen Aluminiumoxidabsorbers mit Spiegelrückseite, der je nach Anwendung problemlos in einen Elektronen- oder Thermoemitter integriert werden kann.

Mit dem schnellen Aufkommen der Nanotechnologie ist die Entwicklung hocheffizienter und kompakter Antireflexionsbeschichtungen oder Oberflächenabsorber mithilfe nanophotonischer Techniken realisierbar geworden: photonische Nanostrukturen18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29 , photonische Kristalle30,31 und Metamaterialien15,16,17. Mit dem Ziel, den Einsatz von TC- und TPV-Energieumwandlungsgeräten zu erleichtern, entwickeln wir hier einen einfachen und kostengünstigen chemischen Weg zur Herstellung eines großflächigen Hochleistungsabsorbers, der aus einem nanoporösen Aluminiumoxidfilm auf dem kommerziellen 6061-T6-Aluminium besteht (Al)-Substrat. Dieser Absorber kann eine Absorption von mehr als 93 % über einen breiten Wellenlängenbereich (250 nm–2500 nm) und Einfallswinkel (0°–90°) sowohl für transversale elektrische (TE) als auch transversale magnetische (TM) Polarisationen aufweisen. Diese Leistung ist vergleichbar oder besser als bei früheren Designs18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28. Der vorgeschlagene Ansatz könnte jedoch Vorteile gegenüber herkömmlichen lithografischen Nanostrukturen hinsichtlich eines hohen Durchsatzes, niedriger Kosten, großer strukturierter Flächen und der Fähigkeit zur Integration in Thermoelektronik- und Thermophotovotaiksysteme haben. Wir sollten auch beachten, dass diese spiegelgestützte Struktur zwei Funktionen haben kann. Abgesehen davon, dass sie als effizienter Absorber/photothermischer Wandler fungiert, der elektromagnetische Energie absorbiert und durch Erhöhung der Substrattemperatur in Wärme umwandelt, kann die rückseitige Metalloberfläche nanotechnisch gestaltet werden, um effiziente thermionische Elektronenemitter oder thermische Rückstrahler in TC und zu realisieren TPV-Geräte.

Mikro-/nanoporöse Metalloxide, insbesondere anodisches Aluminiumoxid (AAO), haben eine lange Liste von Anwendungen in den optischen, chemischen und Materialwissenschaften sowie im Ingenieurwesen32,33,34,35,36,37,38. Typischerweise sind AAO-Membranen quasitransparent und weisen regelmäßig angeordnete Luftporen auf. Eine selbstorganisierte poröse AAO-Schicht wurde häufig als Vorlage für das Wachstum gleichmäßiger, periodischer und gut ausgerichteter Nanoröhren und Nanodrähte39 und die Bildung von Nanopartikelarrays40, der Grundlage für photonische Bandlückenstrukturen41,42 und der Antireflexionsbeschichtung dafür verwendet Lichteinfang43. Bei diesen Anwendungen wurde die poröse AAO-Membran, die im IR- und optischen Frequenzbereich transparent ist, unter Verwendung von hochwertigem Aluminium hergestellt, das während der elektrochemischen Verdünnung durch Adonisierung mit Schwefelsäure bei niedriger Stromdichte und mäßiger Gleichstromvorspannung chemisch behandelt wurde. Für bestimmte Anwendungen, die eine hohe optische Absorption erfordern, werden typischerweise verlustbehaftete kolloidale Nanopartikel, z. B. metallische Nanokugeln33, 44 oder Kohlenstoffnanoröhren45, auf der AAO-Vorlage abgeschieden, um die Lichtabsorption zu verbessern. In dieser Arbeit schlagen wir eine einfache, aber effektive Methode zur Entwicklung großflächiger dunkler AAO-Membranen mit ultrahoher Absorption in einem breiten Wellenlängenbereich vor, ohne dass eine Nachbehandlung oder Ablagerung von Nanomischungen erforderlich ist. Insbesondere wurde das handelsübliche 6061-T6-Aluminiumblech, das verschiedene Legierungselemente wie Magnesium-, Eisen- und Siliziumverunreinigungen enthielt, durch Hochspannungs-Schwefelsäure-Hartanodisierung behandelt46,47. Die Aluminiumlegierung 6061-T6 wird aufgrund ihrer zahlreichen Vorteile, darunter niedrige Kosten, geringes Gewicht, hoher Schmelzpunkt und akzeptable Festigkeit, in vielen Anwendungen häufig eingesetzt. Da 6061-T6-Aluminium eine ausreichend hohe Konzentration an diffundierten Verunreinigungen und Legierungselementen aufweist, ist seine optische Absorption viel größer als die von gereinigtem Aluminium. Dies kann durch die erhöhte Elektronenkollisionsrate (Elektron-Elektron und Elektron-Phonon) in Festkörpern aufgrund der hohen Dichte an Verunreinigungen und Kristalldefekten erklärt werden. Darüber hinaus kann die Hochspannungsanodisierung zusammen mit der ungeordneten Mehrkomponenten-Kristallstruktur von 6061-T6-Aluminium zu einer amorphen nanoporösen Aluminiumoxidschicht auf der Oberfläche des eloxierten Aluminiums führen. Der effektive Brechungsindex des synthetisierten AAO ist daher komplexwertig, wobei ein relevanter Imaginärteil für optische Verluste verantwortlich ist. Folglich ermöglicht die vorgeschlagene Hochspannungs-Schwefelsäureanodisierung, die auf das 6061-T6-Aluminiumsubstrat angewendet wird, eine einfache, schnelle und kostengünstige Herstellung hocheffizienter Absorber für sichtbare und nahinfrarote Strahlung.

In dieser Arbeit wurde eine Reihe optisch verlustbehafteter poröser Aluminiumoxidfilme (d. h. AAO) auf einem Aluminiumsubstrat hergestellt. Eine 2 cm × 2 cm große handelsübliche 6061-T6-Aluminiumlegierung wurde durch standardmäßiges elektrolytisches Polieren behandelt. Anschließend wurde das Aluminiumblech zum Hartanodisieren in eine 0,3 M Schwefelsäurelösung getaucht. Während des Hartanodisierungsprozesses wurde die Gleichstromvorspannung auf 30 V festgelegt und die Mediumtemperatur durch ein präzises Kühlsystem gesteuert. Wir haben drei Arten bei unterschiedlichen Prozesstemperaturen hergestellt: 0 °C, 5 °C und 10 °C. Der Hartanodisierungsprozess wurde eine Stunde lang durchgeführt, gefolgt von der üblichen Spülung mit entionisiertem Wasser und dem Föhnen. Aufgrund der hohen Schwefelsäurekonzentration und des hohen elektrostatischen Vormagnetisierungsfelds im Hartanodisierungsprozess führt die aktive Oberflächenoxidation zu einer schnellen Jouleschen Erwärmung und führt zu morphologischen Schäden an der Oberfläche, die sehr empfindlich auf die Prozesstemperatur reagiert. Um den Effekt der elektrostatischen Vorspannung zu untersuchen, haben wir außerdem zwei Spezies unter einer höheren Gleichstromvorspannung von 40 V und 50 V bei einer Prozesstemperatur von 10 °C hergestellt. Herkömmliche AAOs werden auf der Basis teurer hochreiner (99,997 %) Aluminiumfolien33 hergestellt, die ein optisch transparentes poröses Aluminiumoxid ergeben, das Infrarot- und sichtbares Licht kaum absorbiert. Obwohl unser Ansatz auf einem ähnlichen elektrochemischen Prozess basiert, nutzten wir die hochverunreinigte Legierung, die im Infrarot- und sichtbaren Bereich von Natur aus verlustbehaftet ist, da ihre Kollisionsrate im angepassten Drude-Modell etwa zehnmal höher ist als die von reinem Aluminium. Das resultierende Aluminiumoxid weist eine exotische dunkle Farbe auf, ein klarer Beweis für die Breitbandabsorption von sichtbarem Licht.

Tabelle 1 fasst die Dicke und das Luftfüllungsverhältnis (Luftanteil in diesem porösen Medium) von synthetisiertem dunklem Aluminiumoxid unter verschiedenen Anodisierungsbedingungen zusammen. Die Morphologie, der Luftfüllungsanteil und die Dicke des nanoporösen Aluminiumoxidfilms werden durch mehrere Faktoren bestimmt, darunter die Elektrolytkonzentration, die Temperatur und die Gleichstromvorspannung im Anodisierungsprozess. Abbildung 2(a) zeigt die entsprechenden CCD-Bilder für verschiedene AAO-beschichtete, eloxierte Aluminiumelemente in Tabelle 1; Für einen fairen Vergleich ist hier auch das unbehandelte Aluminium abgebildet. Es ist überraschend zu sehen, dass eine AAO-Beschichtung, also nanoporöses Aluminiumoxid, die stark reflektierende Oberfläche von Aluminium dramatisch dunkel machen kann, indem sie den Großteil des auftreffenden sichtbaren Lichts absorbiert. Wir stellen außerdem fest, dass eine höhere Opazität von AAO-beschichtetem Aluminium durch eine Erhöhung der Prozesstemperatur aufgrund der erhöhten Dicke und des Luftfüllungsgrads von AAO erreicht wird, was im Folgenden erläutert wird. Abbildung 2(b,c) zeigt die Draufsicht- und Querschnittsbilder des Rasterelektronenmikroskops (REM) von Probe 4 in Abb. 2(a). Wir fanden heraus, dass der synthetisierte AAO-Film im Gegensatz zu herkömmlichen AAO-Membranen mit kristallähnlicher hexagonaler Periodizität unregelmäßig verteilte Nanoporen mit inkonsistenten Größen aufweist. Das Querschnitts-REM-Bild zeigt auch, dass Nanoporen ein hohes Seitenverhältnis haben und in vertikaler Richtung falsch ausgerichtet und zufällig ausgerichtet sind.

(a) CCD-Bilder für verschiedene Arten in Tabelle 1. (b) Draufsicht- und (c) Querschnitts-REM-Bilder für Probe Nr. 4, die unregelmäßig verteilte Luftnanoporen zufälliger Größe zeigen.

Hier zeigen wir, dass das Konzept und die Machbarkeit der Breitband- und Weitwinkelabsorption durch das spiegelgestützte mesoporöse Metalloxid (MMO) ermöglicht werden, wie in Abb. 3 (a) dargestellt. Die hier untersuchten oberflächeneloxierten Aluminiumlegierungen, also AAO plus Aluminium, könnten eine repräsentative Struktur darstellen, die jedoch leicht mit dem einfachen und kostengünstigen elektrochemischen Verfahren hergestellt werden kann48. Für ein N-Phasen-Verbundmedium, das aus zufällig verteilten Einschlüssen unterhalb der Wellenlänge besteht, kann seine makroskopische effektive Permittivität εeff analytisch aus der Maxwell-Garnett-Theorie49 wie folgt abgeleitet werden:

(a) Schematische Darstellung des schrägen Einfalls für TM- und TE-polarisierte ebene Wellen sowie Reflexions- und Absorptionsmessung basierend auf einem UV-VIS-NIR-Spektrophotometer. (b) Entsprechendes Übertragungsleitungsmodell von (a). (c, d) sind die gemessene Absorption gegen die Wellenlänge für reines 6061 T-6-Aluminiumblech und verschiedene Proben in Tabelle 1; Hier stellen durchgezogene Linien die experimentellen Daten und Punkte die theoretischen Ergebnisse dar, die auf der Maxwell-Garnet-Theorie des effektiven Mediums und dem Übertragungsleitungsansatz basieren.

Dabei sind pn und εi,n der Volumenanteil und die relative Permittivität des N-ten Einschlusses in dieser Mischung und εm die relative Permittivität der Wirtsmatrix. Betrachten Sie das zweiphasige mesoporöse Material in Abb. 2 (b, c): unregelmäßig verteilte Nanoporen mit Subwellenlänge, gefüllt mit Luft (dh εm = 1) und eingebettet in eine Metalloxid-Wirtsmatrix mit der relativen Permittivität εMMO, der effektiven relativen Permittivität gegeben von:

wobei δ der Volumenanteil der Luftnanoporen ist. Da Luftnanoporen mit einem durchschnittlichen Durchmesser von weniger als 20 nm tief unter der Wellenlänge liegen, kann dieses MMO-Medium als homogenes Medium mit relativer Permittivität εeff behandelt werden. Durch die richtige Anpassung des komplexen effektiven Brechungsindex (oder der optischen Impedanz) von Metalloxid kann unter bestimmten Bedingungen die maximale Lichtabsorption erreicht werden. Hier haben wir den in Abb. 3(b) dargestellten Übertragungsleitungsansatz (TL)18,50 verwendet, um die Lichtstreuung von einem solchen verspiegelten Verbundmedium, d. h. MMO, zu modellieren. Der TL-Ansatz eignet sich besonders für die Untersuchung der ebenen Wellen, die auf das homogene Volumenmedium einfallen, ohne die Anregung gebeugter Floquet-Moden höherer Ordnung. Der Freiraumbereich und das Metallsubstrat werden als semi-unendliche TLs modelliert und der MMO-Bereich wird als TL-Segment der Länge l behandelt. Für einen gegebenen Einfallswinkel θ in Bezug auf die Richtung der Oberflächennormalen [siehe Abb. 3a] beträgt die effektive Freiraumwellenzahl , dh die Längskomponente des auftreffenden Wellenvektors, die charakteristische Impedanz pro Längeneinheit sind und von das i-te Medium für einfallende TM- und TE-Wellen, wobei , und , der Ausbreitungswinkel, der Wellenvektor und die Eigenimpedanz des i-ten Mediums sind, ω die Bogenfrequenz ist, εi die relative Permittivität des i-ten Mediums ist und ε0 und μ0 sind Vakuumpermittivität und -permeabilität. Gemäß dem TL-Modell in Abb. 3 (b) kann der Reflexionskoeffizient am Eingang der MMO-Oberfläche wie folgt abgeleitet werden:

und die Gesamtabsorption dieses Systems ist gegeben durch

Die relative Permittivität des Metallsubstrats folgt einer Dispersion vom Drude-Typ51,52, wobei ωp die Plasmafrequenz und γ die Kollisionsrate ist. Für Aluminium sind die aus experimentellen Daten extrahierten Parameter , und . Wir stellen fest, dass der hier verwendete Wert von γ 9,5-mal größer ist als der von gereinigtem Aluminium bester Qualität, was auf das Vorhandensein verschiedener Restverunreinigungen und Legierungselemente im 6061-T6-Aluminium zurückzuführen ist, die den Materialverlust abhängig vom Volumen erhöhen würden Anteil von Luft und verlustbehaftetem Aluminiumoxid.

Abbildung 3(c,d) zeigt die gemessene spektrale Absorption für 6061-T6-Aluminium und verschiedene eloxierte Aluminiumoxide in Tabelle 1. Hierfür wurde das in Abbildung 3(a) gezeigte UV-VIS-NIR-Spektrophotometer (Ulbrichtkugel-Detektor) verwendet Charakterisieren Sie die Lichtabsorption von Proben in einem breiten Wellenlängenbereich von 250 nm bis 2500 nm genau. Die mittels Spektrophotometer gemessene durchschnittliche Absorption über alle Beleuchtungswinkel ist definiert als:

Die experimentellen Daten (durchgezogene Linien) wurden durch die theoretischen Ergebnisse (Punkte) des TL-Modells verifiziert und es wurden in allen Fällen hervorragende Übereinstimmungen erzielt; Hier wurden in unseren theoretischen Berechnungen realistische physikalische Parameter in Tabelle 1 verwendet. Der Brechungsindex der MMO-Schicht (hier AAO) beträgt 34,35, gültig bei interessierenden Wellenlängen. Wir stellen fest, dass der Imaginärteil von nAAO deutlich größer ist als der der meisten AAO-Membranen und voraussichtlich die Absorption einfallender Strahlung verbessern wird. Der TL-Ansatz ist ein wirksames Werkzeug zum Entwerfen, Analysieren und Optimieren der Streuung und Absorption von MMO-Strukturen mit Spiegelrückseite. Aus Abb. 3(c,d) geht hervor, dass das 6061-T6-Aluminium verlustreicher ist als das hochwertige Aluminium (z. B. solche, die durch physikalische Gasphasenabscheidung oder Sputtern hergestellt wurden51,52), mit einer fast zehnmal höheren Kollisionsrate das angepasste Drude-Modell. Wir stellen fest, dass der Interbandübergang von Aluminium bei der Wellenlänge λ = 879,4 nm51,52 beobachtet wird, was zu zusätzlicher Absorption führt und im Drude-Modell nicht berücksichtigt wird. Aus Abb. 3(c,d) haben wir herausgefunden, dass hartes Anodisieren die Absorption von Aluminium drastisch erhöhen kann und die Absorption mit zunehmender Anodisierungstemperatur und Gleichstromvorspannung zunimmt. Die Probe 4 mit größerer AAO-Dicke und höherer Porosität weist eine durchschnittliche Absorption von 93,5 % im UV/sichtbaren Bereich und eine durchschnittliche Absorption von 92,3 % im nahen Infrarotbereich auf. Eine solch hohe Absorption kann auf die optische Impedanzanpassung zurückgeführt werden, für die ein nanoporöser AAO-Dünnfilm eine reale effektive Impedanz (oder einen Brechungsindex) aufweisen kann, die nahe an der des Freiraumbereichs (Hintergrundmedium) liegt. Basierend auf dem Mischungsgesetz in Gleichung (2) kann die effektive Impedanz von AAO durch die Gestaltung des Volumenanteils der Luftporen beliebig angepasst werden, und eine Reflexion nahe Null kann erhalten werden, wenn AAO und einfallendes Medium den gleichen Wert haben charakteristische Impedanz. Abbildung 4(a,d) zeigt die theoretischen Konturen der Absorptionen für ein poröses Aluminiumoxid mit Spiegelrückseite bei verschiedenen Wellenlängen: (a) 500 nm, (b) 1000 nm, (c) 1500 nm und (d) 2000 nm, wobei die Werte variiert werden Porosität und Dicke; Alle gemessenen Proben in Abb. 3 (c, d) sind durch Punkte gekennzeichnet. Intuitiv führt ein Luftfüllungsverhältnis von Null zu einer schlechten Impedanzanpassung an der Luft/AAO-Grenzfläche, während ein Luftfüllungsverhältnis nahe Eins zu einer starken Reflexion führt, ähnlich einer Oberfläche aus reinem Aluminium. Aus Abb. 4 ist ersichtlich, dass die Probe 4 möglicherweise die optimale Absorptionseigenschaft innerhalb des interessierenden Wellenlängenbereichs aufweist, was mit dem experimentell gemessenen Absorptionsspektrum in Abb. 3 (c, d) übereinstimmt. Wir sollten beachten, dass die hier synthetisierten AAO-Filme relativ große Imaginärteil-Brechungsindizes aufweisen, sodass ein ausreichend dicker AAO-Film das auftreffende Licht in einer relativ kurzen optischen Weglänge erheblich absorbieren kann. Infolgedessen kann die Oberflächenanodisierung von verlustbehaftetem 6061-T6-Aluminium eine wirksame Plattform zur Abstimmung der Absorptions- und Reflexionseigenschaften der AAO-Oberflächenbeschichtung bieten, deren Morphologie, Porosität und Dicke durch Variation der Temperatur und des Elektrolyten leicht gesteuert werden können Konzentration und die DC-Vorspannung im Anodisierungsprozess.

Theoretische Absorptionskonturen für einen porösen Aluminiumoxidfilm mit Spiegelrückseite, der die Porosität und Dicke des Aluminiumoxids bei verschiedenen Wellenlängen variiert.

(a) 500 nm, (b) 1000 nm, (c) 1500 nm und (d) 2000 nm. Alle Proben in Abb. 3 mit ihren in Tabelle 1 zusammengefassten entsprechenden Eigenschaften sind durch Punkte gekennzeichnet.

Wir untersuchen hier die photothermische Umwandlungseffizienz von hergestellten Proben unter Anregung durch eine Wolfram-Halogen-Beleuchtungsquelle, die typischerweise zur Simulation der Sonnenstrahlung in Experimenten verwendet wird. Alle zu charakterisierenden Proben wurden isoliert, um mögliche Wärmeleitung und Konvektion zu vermeiden, mit Ausnahme der zu beleuchtenden Oberfläche. Die Intensität des auftreffenden Lichts beträgt . Abbildung 5(a) zeigt die vorübergehende Temperaturschwankung für verschiedene Proben in Abb. 3(c) und zeigt, dass die photothermische Umwandlungseffizienz proportional zur Absorption der Probe ist. Die Temperatur wurde direkt mit Thermoelementen vom Typ K, die an einen Temperaturlogger angeschlossen waren, mit einer Genauigkeit von 0,1 K gemessen. Erstaunlich ist, dass der stationäre Temperaturunterschied zwischen einem unbehandelten Aluminium und der Probe 4 mehr als 100 °C beträgt. Betrachtet man das Gleichgewicht der von der lichtinduzierten Wärme durch Phononenrelaxationen QI gelieferten Energie und der Wärmeabgabe an die äußere Umgebung Qext, kann man eine Beziehung erhalten: , wobei mi und Cp,I die Masse und Wärmekapazität der i-ten Komponenten sind des Systems ist T die Temperatur und t die Zeit. Die vom auftreffenden Licht QI gelieferte Wärmeenergie hängt von mehreren Faktoren ab, darunter der optischen Absorption in Materialien, der Intensität des Lichts und dem Anteil der in Wärmeenergie umgewandelten Lichtenergie. In einem linearen thermischen System ist die aus dem System fließende Energierate gegeben durch , wobei H der Wärmeübertragungskoeffizient (Ableitungskoeffizient), S die Expositionsfläche und T0 die Umgebungstemperatur ist (hier T0 = 30 °C, d. h Zimmertemperatur). Für dieses Anfangszustandsproblem kann die zeitabhängige Temperaturschwankung des Absorbers T(t) mit dem theoretischen Modell53 analysiert werden:

(a) Gemessener photothermischer Effekt der Temperatur über der Zeit für verschiedene Proben in Tabelle 1 und die Raumtemperatur als Referenz. (b) Extrahierte Energieadsorptionsrate und Geschwindigkeitskonstante des Wärmeverlusts aus (a).

wo ist die Energieadsorptionsrate und

ist die Geschwindigkeitskonstante des Wärmeverlusts, m und Cp sind die effektive Masse und Wärmekapazität des Hintergrundmediums. Wir haben Gleichung (6) verwendet, um die Temperaturprofile in Abb. 5(a) anzupassen, und die extrahierten empirischen Parameter A0 und B0 sind in Abb. 5(b) dargestellt, die als Funktionen der gemittelten spektralen Absorption aufgetragen sind. Es ist deutlich zu erkennen, dass das gemessene Temperaturprofil durch das physikalische Modell von Gleichung (6) perfekt beschrieben wird und die Temperatur im stationären Zustand wie folgt geschätzt werden kann, wobei die Annahme des Grenzwerts den stationären Zustand bedeutet. Abbildung 5(b) zeigt die lineare Beziehung zwischen der Energieabsorptions-/Dissipationsrate und der optischen Absorption.

Wir untersuchen hier die Anwendbarkeit dieser spiegelgestützten MMO-Struktur auf praktische TC- und TPV-Anwendungen. Wir betrachten zunächst ein thermoelektronisches Gerät in Abb. 1 (a), bei dem die Emitterelektrode aus einer AAO-beschichteten Aluminatfolie besteht. Die vorderseitige AAO-Schicht kann Sonnenlicht und/oder Schwarzkörperstrahlung über ein breites Spektrum absorbieren und absorbierte Photonenenergie in Wärme umwandeln. Das erhitzte Rückseitenmetall löst, wenn es mit thermionischen Emittern mit niedriger Schottky-Barriere beschichtet ist, die thermionische Emission heißer Elektronen aus. Einige niedrigdimensionale Nanomaterialien sind thermionische Emitter, die eine hohe Wärmeleitfähigkeit und eine geringe effektive Austrittsarbeit (z. B. LaB6-Nanodrähte54, Kohlenstoffnanoröhren55 und Graphenflocken56) oder eine negative Elektronenaffinität (z. B. Diamantnanospitzen57) aufweisen. Wenn der Vakuumspalt zwischen zwei Elektroden im Mikrometerbereich liegt, könnte man den Raumladungseffekt vernachlässigen, der die maximale Stromdichte begrenzt, die von der Kollektorelektrode empfangen wird58. Die thermionische Emissionsstromdichte kann durch die bekannte Richardson-Dushman-Formel als9 beschrieben werden:

Dabei ist die Richardson-Dushman-Konstante, n(E) die Elektronendichte des Zustands, E die Energie, q die Elektronenladung, me die Elektronenmasse, ħ und KB die reduzierten Plank- und Boltzmann-Konstanten, φ das Potential Barriere an der Metalloberfläche [eV] und und sind Elektronengeschwindigkeitskomponenten normal und parallel zur Metalloberfläche. Der Nettoelektronenfluss zwischen dem heißen Emitter mit der Temperatur Te und dem kalten Kollektor mit der Temperatur Tc ergibt sich aus der Differenz zwischen dem Vorwärtsstrom und dem Rückwärtsstrom, as . Frühere Arbeiten8,9,59 deuten darauf hin, dass die Austrittsarbeit der Emitterelektrode Φe größer sein sollte als die der Kollektorelektrode Φc, was zu Ergebnissen führt

und V0 ist der Spannungsabfall an der Last [siehe Einschub in Abb. 6]. Außerdem geht Wärme durch den Transport thermisch emittierter Elektronen verloren: . Obwohl der ideale Umwandlungswirkungsgrad unter Vernachlässigung von Wärmeverlusten 100 % erreichen kann, vorausgesetzt, dass der praktische Wirkungsgrad aufgrund unvermeidbarer Wärmeverluste viel niedriger ist. Nach dem bekannten Stefan-Boltzmann-Gesetz59 ist der Strahlungswärmeverlust gegeben durch , wobei σ die Stefan-Boltzmann-Konstante ist, εe und εc die Emissionsgrade von Emitter und Kollektor sind (hier gehen wir von der Absorption von Aluminium aus). Weitere mögliche Wärmeübertragungsverluste Pc, z. B. Wärmeleitungsverluste in der Nähe des Kollektors und Umwandlungsverluste von Absorption in Wärme, sind den Messergebnissen in Abb. 5 entnommen. Die Energiebilanz legt den folgenden Zusammenhang nahe:

Vorhergesagte effiziente Umwandlung von Sonnenenergie in elektrische Energie in Abhängigkeit von der Beleuchtungseinstrahlung für verschiedene Absorber in Tabelle 1; Der Einschub zeigt das Energiebanddiagramm einer thermoelektronischen Mikrodiode mit thermionischer Emission heißer Elektronik.

Dabei ist Pinc die Beleuchtungsstärke. Daher ist der Wirkungsgrad der optisch-elektrischen Umwandlung wie folgt definiert:

Unter der Annahme, dass die elektrischen Kontakte ein perfekter Wärmeisolator und ein perfekter elektrischer Leiter sind, kann die Umwandlungseffizienz durch gleichzeitiges Lösen der Gleichungen (10) und (11) berechnet werden. Der optimale Umwandlungswirkungsgrad wird bei der Spannung Vm erreicht, die die maximale an die Last abgegebene Leistung erzeugt, nämlich 60. Der Wert von Vm und der optimale Umwandlungswirkungsgrad müssen numerisch mithilfe einer iterativen Methode ermittelt werden, analog zum Diagramm einer Photovoltaik cell60: Durchführen eines I-V-Sweeps vom Kurzschluss- zum Leerlaufzustand und Aufzeichnen des optimalen Betriebspunkts. Abbildung 6 zeigt die berechnete theoretische maximale Umwandlungseffizienz gegenüber der Intensität des auftreffenden Lichts für die verschiedenen in Abb. 2(a) gezeigten Spezies. Wir haben herausgefunden, dass die Oberflächeneloxierung aufgrund der verbesserten Lichtabsorption und Wärmeerzeugungsrate die optisch-elektrische Umwandlungseffizienz von Aluminiumblech bei geringen Beleuchtungsintensitäten erheblich steigern kann. Wir müssen betonen, dass das Gerät für das optimale Design, dh Beispiel 4, bei einer mäßig niedrigen Lichtintensität betrieben werden kann, was mit einer Fresnel-Linse leicht erreichbar ist. Andererseits benötigt die unbehandelte Aluminiumlegierung ein intensives Licht von ~25 W/cm2, um das Gerät einzuschalten. Wir stellen fest, dass durch die Verwendung spezifischer thermodynamischer Strukturen, z. B. thermischer Metamaterialien61, die Wärmedämmung und die Energieumwandlungseffizienz (die theoretisch bis zu 30 %59 betragen könnte) verbessert werden könnten.

Wir stellen fest, dass die vorgeschlagene Struktur aus dunklem Aluminiumoxid mit Spiegelrückseite auch für thermophotovotaische Anwendungen von Interesse sein kann. Das TPV-Gerät in Abb. 1(b) ist als hocheffizientes Werkzeug zur Stromerzeugung bekannt. In diesem Fall kann die nanoporöse Aluminiumoxidschicht auf der Vorderseite Licht in einem breiten Wellenlängenbereich sammeln, während das Metall auf der Rückseite nanotechnisch so gestaltet werden kann, dass es Licht in einem schmalen Wellenlängenbereich zurückstrahlt, der an die Bandlückenenergie von Photovoltaik-Diodenempfängern angepasst ist. In diesem Szenario können Nanostrukturen auf jeder Seite des Metallsubstrats entworfen werden, um das Spektrum der Absorption und Rückstrahlung zu bändigen. Wir stellen fest, dass der kürzlich vorgeschlagene Metamaterial-Ansatz62,63,64 hier für die weitwinklige, wellenlängenselektive Wärmestrahlung geeignet sein könnte. Abbildung 1(b) zeigt die vorgeschlagene Metamaterialstruktur, wobei eine Metamaterialplatte durch ein Sieb mit der Dicke h gebildet wird, das durch einen Schlitz mit der Breite w und der Periode d gewellt ist. Vorausgesetzt, die Gitterperiodizität liegt unterhalb der Wellenlänge (d < λ/2), sind alle Beugungsordnungen mit Ausnahme des nullten Modus evaneszent und daher kann der TL-Ansatz in Abb. 3 (b) erneut zur Analyse der Streueigenschaften verwendet werden. Die Homogenisierungstheorie für diese Metamaterialstruktur ist komplizierter als die mesoporöse binäre Mischung in Gleichung (2). Das Metallgitter kann als eine Anordnung von Metall-Luft-Metall-Wellenleitern mit Subwellenlänge betrachtet werden, die den fundamentalen TM-Modus unterstützen (nicht polarisationsselektive Emitter sind auch möglich, indem die symmetrischen Nanomuster auf der Aluminiumoberfläche konstruiert werden, wie in26 diskutiert). Für eine TM-Wellen-Beleuchtung wird die charakteristische Impedanz pro Längeneinheit als das Verhältnis zwischen der Spannung über eine Periode und dem Strom pro Längeneinheit berechnet. Innerhalb jedes Schlitzes ist die modale Ausbreitung unabhängig vom Einfallswinkel, mit dem komplexen Wellenvektor βs, was die transzendente Gleichung62 erfüllt:

Die charakteristische Impedanz Zs ist definiert als

Die Impulserhaltung für eine homogene Platte legt nahe

Aus Gl. (13) und (14) kann der explizite Ausdruck für die effektiven Materialeigenschaften von Metamaterial wie folgt abgeleitet werden:

Nun kann das Streuproblem mit dem TL-Ansatz gelöst werden, analog zu Abb. 3(b), und die Ausdrücke für Reflexion und Absorption ähneln den Gleichungen (3) und (4), indem die neu definierten charakteristischen Impedanzen verwendet und βMMO ersetzt werden mit und ZMMO mit . Abbildung 7(a) zeigt die Kontur des Emissionsvermögens (oder der Absorption), berechnet gemäß Gleichung (4) bei der Wellenlänge λ = 800 nm unter normalem Einfall (θ = 0°), wobei die Breite und Länge (w, h) variiert werden Luftschlitze (hier d = 250 nm). In dieser Abbildung sind deutlich Bänder des Emissionsvermögens zu erkennen, deren Maximalwert nahe bei eins liegt. Abbildung 7(b) zeigt die Kontur des Emissionsvermögens für ein Metamaterial unter Verwendung insbesondere der in Abbildung 7(a) angegebenen Strukturparameter, variierender Wellenlänge und Einfallswinkel; hier (w, h) = (50 nm, 100 nm). Wir haben festgestellt, dass der Emissionsgrad um die Designwellenlänge λ = 800 nm herum über einen breiten Winkelbereich ziemlich intensiv ist. Abbildung 7(c,d) ähnelt Abb. 7(b,c), jedoch für eine Designwellenlänge von 1 μm, mit Strukturparametern (d, w, h) = (250 nm, 50 nm, 100 nm), wie durch den Punkt in Abb. 7(c) angezeigt. Es ist deutlich zu erkennen, dass durch die Anpassung der Metamaterialgeometrie schmalbandige Emissionsgrade im gewünschten Wellenlängenbereich gestaltet werden können. Dieser Metamaterial-Ansatz bietet möglicherweise eine lohnende Alternative, um das thermische Emissionsvermögen von Rückseitenmetall zu bändigen.

(a) Konturen des Emissionsvermögens für einen thermischen Emitter auf Metamaterialbasis in Abb. 1 (b), wobei die Breite w und die Länge h der Nanoschlitze variiert werden; hier beträgt die Periode d = 250 nm und die Designwellenlänge λ = 0,8 μm. (b) Konturen des Emissionsvermögens für einen thermischen Emitter auf Metamaterialbasis unter Verwendung der im Punkt von (a) angegebenen Strukturparameter unter Variation der Wellenlänge und des Einfallswinkels. (c,d) ähneln (a,b), jedoch für die Designwellenlänge λ = 1 μm.

Zusammenfassend haben wir ein dunkles Aluminiumoxid mit Spiegelrückseite als absorbierende und photothermische Umwandlungsplattform zur Gewinnung von Sonnenlicht und Infrarotemissionen der Erde entwickelt. Insbesondere das nanoporöse Aluminiumoxid, das durch elektrochemische Anodisierung aus verunreinigungsreichem Aluminium hergestellt wird, kann optisch verlustbehaftet sein und gleichzeitig eine reelle optische Impedanz aufweisen, die an die des freien Raums angepasst ist. Durch die Optimierung der Prozessbedingungen wird das eloxierte Aluminium völlig dunkel, während das unbehandelte Aluminium eine brillante Reflexion zeigt. Das photothermische Experiment demonstriert außerdem die Eignung des vorgeschlagenen Absorbers für praktische Energieumwandlungsanwendungen. Schließlich haben wir auch theoretisch den Umwandlungswirkungsgrad einer thermoelektronischen Solarzelle auf Basis des vorgeschlagenen Absorbers untersucht und dabei einen deutlich verbesserten Wirkungsgrad im Vergleich zu einer heißen Aluminiumelektrode gezeigt. Darüber hinaus kann durch die Integration nanostrukturierter Metamaterialien auf der Rückseite des vorgeschlagenen Absorbers die absorbierte Photonenenergie eine schmalbandige thermische Emission erzeugen, um das PV-Modul thermophotovoltaischer Solarzellen zu beleuchten. Das großflächige und kostengünstige dunkle Aluminiumoxid weist ein vielversprechendes Potenzial für verschiedene Anwendungen zur Energiegewinnung und -umwandlung auf.

Zitierweise für diesen Artikel: Farhat, M. et al. Dunkles Aluminiumoxid mit Spiegelrückseite: Ein nahezu perfekter Absorber für Thermoelektronik und Thermophotovotaik. Wissenschaft. Rep. 6, 19984; doi: 10.1038/srep19984 (2016).

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Diese Arbeit wurde teilweise vom US Air Force Office of Scientific Research unterstützt.

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P.-YC hatte die Idee zu dieser Studie. T.-CC führte den Großteil der Synthese von dunklem Aluminiumoxid und optischen Messungen durch. MF, T.-CC, KQL, M.-MCC, HB und P.-YC trugen zur Analyse der Ergebnisse bei und überprüften das Manuskript.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Farhat, M., Cheng, TC., Le, K. et al. Dunkles Aluminiumoxid mit Spiegelrückseite: Ein nahezu perfekter Absorber für Thermoelektronik und Thermophotovotaik. Sci Rep 6, 19984 (2016). https://doi.org/10.1038/srep19984

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Eingegangen: 29. September 2015

Angenommen: 18. Dezember 2015

Veröffentlicht: 28. Januar 2016

DOI: https://doi.org/10.1038/srep19984

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